放射性核素分析装置、放射性核素分析方法及放射性核素分析程序

摘要

放射性核素分析装置(1)具有：放射线数据检测部(15)，其检测从试样中的放射性核素放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的从其他放射性核素放出的其他能量；核素确定部(22)，其将测定光谱Sa与标准光谱Ssa比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱Sa是基于由放射线数据检测部(15)检测到的α射线的能量或其他能量的能量光谱；和分布取得部(23)，其求出经核素确定部确定的确定核素在试样中的分布。

说明书

技术领域

本发明涉及放射性核素分析装置、放射性核素分析方法及放射性核素分析程序。

背景技术

出于各种目的，对放射性核素在生物体内的行为进行了调查。例如，专利文献1中记载，将发射β射线的放射性核素用作标志物，将二个以上的目标生物学分子分离而定量化。专利文献1中记载，该发明适合于使用发射β射线的放射性核素对化合物进行标记并推断DNA小序列。

另外，非专利文献1中报道了下述例子：从施予了用放出α射线的放射性核素标记的放射性药剂的生物体中摘出器官，将摘出的器官切成薄片，由此对生物体内或器官内的放射性核素的分布进行评价。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特表2004-523233号公报

非专利文献

非专利文献1：Journal of Nuclear Medicine vol.51,page.1616–1623(2010)

发明内容

出于对放射性核素本身、或用放射性核素对化合物进行标记而得的物质以何种方式分布在试样的何处进行调查的目的，检测了从放射性核素放出的放射线。然而，放射线中，α射线的射程短，透过性低，因此难以从远离一定距离以上的位置进行检测。另外，放射性核素中，存在在达到稳定同位素之前阶段性地经历多次蜕变的放射性核素。因此，在使检测器接近分布有放射性核素的试样而想要检测放射线时，存在下述情况：母核素和因其蜕变而产生的后代核素存在于试样上的相同位置，从不同的放射性核素放出的放射线的能量以混合存在的方式被检测；即使是同一放射性核素，也因放出多种不同能量的放射线，导致它们以混合存在的方式被检测。

因上述问题点，在对分布有放出α射线的放射性核素的试样进行分析的情况下，难以将多种放射线的能量彼此区分而正确地检测目标核素的放射性活度量、试样上的分布。

本发明是鉴于上述问题点而做出的，涉及能够从分布有放出多种能量放射线的放射性核素的试样中以高的精度对确定核素的能量分布或在试样中的位置分布进行分析的、放射性核素分析装置、放射性核素分析方法及放射性核素分析程序。

本发明的放射性核素分析装置具有：放射线检测部，其检测从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量；核素确定部，其将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于由前述放射线检测部检测到的前述α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和分布取得部，其求出经前述核素确定部确定的确定核素的能量分布或在前述试样中的位置分布。

本发明的放射性核素分析程序使计算机实现下述功能：输入功能，其接受下述信息的输入，所述信息显示从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量的检测结果；核素确定功能，将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于所输入的前述α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和分布取得功能，其求出经前述核素确定功能确定的确定核素在前述试样中的分布。

本发明的放射性核素分析方法包括：放射线检测工序，其检测从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量；核素确定工序，其将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于由前述放射线检测工序检测到的α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和分布取得工序，其求出前述核素确定工序中确定的确定核素在前述试样中的分布。

根据本发明，可提供能够从分布有各自放出不同能量放射线的放射性核素的试样中以高的精度对确定核素的能量分布或在试样中的位置分布进行分析的、放射性核素分析装置、放射性核素分析方法及放射性核素分析程序。

附图说明

[图1]图1(a)为示出本发明的一个实施方式的列表数据的图，图1(b)为用于对根据列表数据制作的能量分布和放射性核素的位置分布进行说明的图。图1(c)为用于对位置分布的变化进行说明的图。

[图2]为用于对本发明的一个实施方式的放射性核素分析装置进行说明的图。

[图3]为用于对利用图2所示的分析处理装置进行的放射性核素分析方法进行说明的流程图。

[图4]图4(a)表示由本装置测定的理想能量光谱，图4(b)示出重叠地表示的测定光谱的例子。

[图5]图5(a)及图5(b)是用于说明对测定光谱与标准光谱进行比较的情况的图。

[图6]为用于对本发明的一个实施方式的处理效果进行说明的图。

[图7]为示出将图1(a)所示的列表数据与检测时刻无关地从能量大的数据起依次重新排列而得的列表数据的图。

[图8]图8(a)为示出图3的步骤S105的其他处理的图。图8(b)为示出数据被除去后的重排数据的图。

[图9]图9(a)为表示测定光谱组的图。图9(b)表示图9(a)所示的测定光谱的标准光谱。图9(c)表示图9(b)所示的标准光谱的每个能量的统计数(count number)。图9(d)示出校正光谱。图9(e)示出图9(d)所示的校正光谱的每个能量的统计数。

[图10]图10(a)为示出多种放射性核素的位置分布的图。图10(b)是将数据的位置信息图像化而示出的图，且表示包含其他放射性核素的例子。图10(c)是将数据的位置信息图像化而示出的图，且表示不包含其他放射性核素的例子。

具体实施方式

[概要]

以下，在本发明的实施方式的具体说明之前，对发明的概要进行说明。

图1(a)、图1(b)、图1(c)为用于对本发明的放射性核素的分析概念进行说明的图。本发明中，切出施予了下述药剂的生物体切片来制作试样，所述药剂包含经放射性核素标记的化合物，利用放射线的检测器，检测从试样放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量(以下，记为“其他能量”)。图1(a)表示将检测到的放射线的能量、检测位置、检测时机对应起来的数据(列表数据)，图1(b)是用于对根据列表数据制作的能量光谱(能量分布)和放射性核素的位置分布进行说明的图。图1(c)为用于对位置分布的变化进行说明的图。

列表数据是根据输入时机(时刻)依次记录所输入的放射线的能量及其检测位置(以下，也将两者总记为放射线数据)而得的数据。图1(b)是表示在横轴上示出图1(a)所示的动能(以下，简记为“能量”，单位为keV)、在纵轴上示出该能量的放射线被检测到的次数而制作的能量光谱S1、S2、S3；和根据能量光谱S1、S2、S3制作的放射性核素的分布图像F的图。在能量光谱S1、S2、S3中，纵轴的统计数表示具有该能量的放射线的量(count)。如图1(b)所示，能量光谱S1的高能量侧的部分与能量光谱S2的低能量侧的部分呈现在同一能量范围(也记为“能量光谱重叠”)。

另一方面，在能量光谱S2的高能量侧的部分、与能量光谱S3的低能量侧的部分之间，统计数为零或在测量误差水平以下。即，如后述的图4(a)所示的能量光谱SA至能量光谱SD这样，彼此相邻的光谱彼此之间的统计数为测量误差水平这样的低值时，称为该能量光谱彼此不重叠。

分布图像F是示出作为放射线的检测对象的试样的图像中放射性核素的位置分布的状态的示意图，就通过阴影的差别加以区分的各放射性核素而言，图像的浓淡越浓，表示越以高的浓度存在。需要说明的是，分布图像F是使与能量光谱S1、S2、S3对应的放射性核素的分布进行重合而示出的。

就图1(b)所示的能量光谱S1、S2、S3而言，具有其峰的能量与放出了放射线的放射性核素对应。因此，预先将从已知的放射性核素放出的放射线的能量光谱作为标准光谱进行保存，并与测得的测定光谱进行比较，由此能够确定产生由测定光谱表示的能量的放射线的放射性核素。

能量光谱S1、S2、S3的峰形状(峰高度及峰面积)表示放射性核素的量，因此，如图1(b)所示，本发明能够得到试样中存在的各放射性核素的能量分布。另外，通过将这样的数据与放射线的检测位置对应起来，从而本发明能够得到放射性核素的位置分布(分布图像F)。

进行上述处理时，若能量光谱S1、S2重叠，则存在无法正确地判定重叠部分的放射性核素的量这样的不良情况。即，在能量光谱S1、S2的重复区域中，无法判别检测到的放射线是与能量光谱S1对应的核素的放射线，还是与能量光谱S2对应的核素的放射线。

就本发明而言，在这样的情况下，在能量光谱的重复区域中将放出了放射线的放射性核素分开，正确地判定各放射性核素的能量分布、位置分布。

根据获得位置分布的处理，如图1(c)所示，能够制作仅对试样中的特定范围Z显示位置分布的分布图像F1。另外，能够制作仅显示特定的放射性核素的分布的分布图像F2。进而，上述处理通过隔开时间间隔多次制作同一检测范围内的放射性核素的分布图像F3-1、F3-2、F3-3，从而能够检测放射性核素的经时种类、浓度的变化的状态。需要说明的是，分布图像F、F-1、F-2、F3-1至F3-3中示出的阴影的差别示意性地表示放射性核素的区别，图像的浓淡示意性地表示放射性活度的浓度的区别。

通过如上文所述对混合存在的多种放射性核素的位置分布正确地进行检测，从而本发明能够以高的精度制作分布图像F1、F2、F3-1、F3-2、F3-3，把握各放射性核素在生物体内的行为和生成的后代核素的种类、浓度的变化。

放射性核素根据各自固有的半衰期蜕变，放射性药剂有效利用此时放出的放射线。放射性核素中，也存在在到达稳定同位素之前阶段性地经历多次蜕变的放射性核素，对于母核素，能够标记于容易聚集在作为药剂的目标的器官中的化合物来控制其行为，但难以正确地预测蜕变后的核素的行为。因此，可以说本发明特别适合于涉及放射性药剂的开发、实验。需要说明的是，关于放射性核素的能量分布，本发明也能够针对特定的放射性核素进行提取、及/或检测其经时变化。

[放射性核素分析装置]

图2是用于对本实施方式的放射性核素分析装置1进行说明的图。放射性核素分析装置1具有放射线检测部，所述放射线检测部对从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和其他能量进行检测。需要说明的是，图2的放射性核素分析装置1除了具有放射线检测部外，还一并具有检测位置取得部，所述检测位置取得部取得经放射线检测部检测了能量的放射线的检测位置。在图2所示的构成中，放射线数据检测部15作为放射线检测部及检测位置取得部发挥功能。

本实施方式中，例如，放射线数据检测部15中设置有小型的运算处理装置，在放射线数据检测部15中，制作将能量与检测位置对应起来的列表数据。如图1(a)所示，放射线数据检测部15中制作的列表数据按照检测时机的顺序将能量与检测位置对应起来并记录。另外，本实施方式中，放射线数据检测部15针对具有同一能量的放射线来统计检测次数，求出统计数。

此处，放射线数据检测部15对从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量进行检测。另外，放射线数据检测部15也检测其他能量、即与放出该α射线的放射性核素种类不同的其他种类的放射性核素所放出的α射线、或者γ射线、β射线这样的α射线以外的放射线。本说明书中，以下有时也将α射线和其他放射线涵盖在内而简记为放射线。

另外，放射性核素分析装置1具备分析处理装置10。分析处理装置10具有运算处理部11，运算处理部11具有：核素确定部22，其将测定光谱(其是基于检测到的α射线的能量或其他能量的能量光谱)与标准光谱进行比较来确定放出了该能量的放射线的放射性核素；和分布取得部23，求出经确定的核素(以下也记为“确定核素”)的能量分布及在试样中的位置分布。另外，分析处理装置10内置有存储器，所述存储器保存放射性核素的确定中使用的标准光谱的数据(标准光谱数据)12。

此外，运算处理部11具备图像生成部24，所述图像生成部24基于所取得的分布来生成表示该分布的图像。

分析处理装置10由已知的计算机装置构成，由其CPU(中央处理器，CentralProcessing Unit)、存储器、输入输出的接口、及显示器画面这样的硬件、和使硬件工作的程序构成。标准光谱数据12可以存储在内置于分析处理装置10的存储器中，也可以存储在外置的存储器中。此外，也可以通过网络线路而取得。

作为放射线数据检测部15，可以使用包含条检测器的检测部。条检测器中，双面条式半导体检测器(Double-sided semiconductor strip detector；DSSD)以正交的方式在平板的一面设置与x轴相当的条电极、在另一面设置与y轴相当的条电极，带电粒子在检测器内产生与能量对应的电子·空穴对，电极对其进行检测，对从条电极之间通过的带电粒子作出反应，带电粒子的通过部位的电极输出信号。通过这样的构成，能够确定输出了表示带电粒子已通过的信号的坐标，从而确定放射线的检测位置。需要说明的是，条电极的间隔越窄，则检测的空间分辨率越高。

需要说明的是，放射线数据检测部15不限于使用条检测器的构成。例如，在无需取得检测位置的情况下，本实施方式可以使用例如α射线分光仪等α射线检测器。在放射线数据检测部15中使用α射线检测器的情况下，可以还组合能够检测β射线、γ射线的检测器。

由放射线数据检测部15检测到的放射线数据被输入至核素确定部22。核素确定部22根据放射线的能量和其检测次数来制作作为所测定的放射线的能量光谱的测定光谱。然后，将测定光谱与标准光谱数据12中包含的标准光谱进行比较，确定显示测定光谱的放射性核素。

分布取得部23在适当的能量范围内对将与制作的测定光谱对应的标准光谱进行校正而得到的光谱进行积分，对测定光谱的放射性活度的量进行定量，由此取得放射性核素的能量分布。

上述的标准光谱只要是能够与放射性核素未被确定的测定光谱进行对照来确定放射性核素的光谱即可，可以为预先测定并数据化而得的光谱。另外，标准光谱也可以是由测定中使用的放射性核素分析装置1测得的光谱。利用同一放射性核素分析装置1测定标准光谱和测定光谱时，能够抑制由测定光谱与标准光谱的测定环境带来的差异，提高测定精度。另外，当然，标准光谱的从上升起直至峰顶、下降为止的曲线(峰形状)清楚是优选的。

此外，分布取得部23不仅能够求出测定光谱的能量分布，还能够求出在试样的至少一部分中的放射性核素的位置分布。本实施方式的试样形成平面状，本实施方式中，例如，是将生物体组织切片而得的试样。此时，分布取得部23根据处于放射性核素的任意能量范围内的放射线被检测到的检测位置来设定检测范围。进而，根据该范围的放射线的检测次数来取得放射性核素在试样的面内的位置分布。图像生成部24按照分布取得部23所取得的放射性核素的分布状态而着色为图像，将图像中的放射性核素的浓度、扩展进行可视化。

(放射性核素分析方法)

图3是用于说明利用图2所示的分析处理装置10进行的放射性核素分析方法的流程图。需要说明的是，该流程图通过由构成为计算机的分析处理装置10的硬件和软件实现的各功能而执行。即，该放射性核素分析方法通过在分析处理装置10中利用CPU执行存储于存储器中的计算机程序来实现。

图3所示的流程图包括输入α射线的能量、和其他能量的输入工序。本实施方式中，放射线数据检测部15能够确定放射线的检测位置，因此与放射线的能量检测同时地输入放射线的检测位置。图3中，这样的工序相当于步骤S101。

另外，放射性核素分析方法包括将基于α射线的能量或其他能量的测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了具有该能量的放射线的放射性核素的核素确定工序。图3的流程图中，核素确定工序相当于步骤S102、S103。另外，本实施方式的放射性核素分析方法包括求出确定核素在试样中的分布(能量分布及位置分布)的分布取得工序。图3的流程图中，分布取得工序相当于步骤S104至步骤S110。此外，图3的流程图包括基于所取得的分布来制作能量光谱、分布图像的图像制作工序(步骤S111)。

(输入工序)

图2所示的放射线数据检测部15按照检测顺序输出从试样(未图示)放出的放射线的能量、检测位置、检测时机及检测次数。分析处理装置10将已输出的能量、检测位置、检测时机及检测次数输入。此时，能量、检测位置、检测时机及检测次数的数据可以直接作为输入数据输入至分析处理装置10中，也可以在暂时输入至其他设备、保存后输入至分析处理装置10中。另外，在输入至其他设备的情况下，可以对放射线数据进行加工。如前文所述，本实施方式中，放射线数据检测部15输出放射线的能量、检测位置、检测时机及检测次数。放射线数据检测部15的输出被输入至运算处理部11，并被送到接下来进行的核素确定工序。

(核素确定工序)

图4(a)、图4(b)为用于说明核素确定工序的图。图4(a)示出由本实施方式的放射性核素分析装置1得到的理想的能量光谱，图4(b)示出重叠地表示的测定光谱的例子。在图4(a)、图4(b)的任意中，横轴表示放射线的能量(keV)，纵轴表示各放射线的能量的检测次数(次)。图4(a)所示的能量光谱SA、SB、SC、SD各自以不与其他能量光谱重叠的方式呈现。这样的能量光谱SA、SB、SC、SD的曲线清楚，能够明确地确定放射性核素及放射性活度量。

另一方面，就图4(b)所示的测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd而言，低能量侧的下降均比高能量侧的上升缓慢，与相邻的能量光谱重叠。本实施方式中，也将相邻的能量光谱重叠的区域记为重复区域Оa。

在图4(b)所示的具有重复区域Оa的测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd被测定的情况下，各能量光谱的曲线不清楚，显示该能量光谱的放射性核素的定量变难。

以下，对利用核素确定工序进行的消除上述不良情况的处理进行说明。

图4(b)所示的测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd各自为来自同一或不同的放射性核素的放射线的能量光谱。此处，测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd是基于α射线的能量和其他能量的测定光谱，α射线的能量和其他能量从归属于同一或不同的蜕变系的放射性核素放出。此处，所谓同一蜕变系，是指：将一个母核素蜕变而依次产生子体核素、孙体核素和后代核素的、一连串的核素的转化归纳为系列。作为这样的例子，例如，有变化为

以下，本实施方式中，分别地，测定光谱Sa表示放射性核素A，测定光谱Sb表示放射性核素B，测定光谱Sc表示放射性核素C，测定光谱Sd表示放射性核素D，本发明中，测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd也可以是来自从一或二种以上的放射性核素放出的不同能量的测定光谱。

核素确定部22使用从放射线数据检测部15输出的放射线的能量及计数值来制作图4(b)所示的测定光谱(步骤S102)。测定光谱的制作可以通过将与放射线的能量对应的检测次数进行绘图来实现。本实施方式中，制作了包含多个测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd的光谱，测定光谱包含一组Sa、Sb、Sc、Sd的光谱组。

图5(a)、图5(b)是用于说明对具有重复区域的测定光谱Sa、Sb的放射性活度的量进行校正的处理的图。图5(a)是用于对求出测定光谱Sa的放射性活度的量的处理进行说明的图，图5(b)是用于对求出测定光谱Sb的放射性活度的量的处理进行说明的图。关于图5(a)所示的多个测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd中能量最高的测定光谱Sa，将在高能量侧统计数上升的上升点设为Pu，将统计数取最大值的极大点设为Pm，将较之极大点Pm处于低能量侧、从极大点Pm起单调减少的统计数转变为增大的点设为转变点Pc。

转变点Pc处的统计数为超过测量误差水平的值，测定光谱Sa和与其相邻的测定光谱Sb彼此重叠。但是，如下文所说明的，本实施方式中，能够理想地将相邻的测定光谱的影响除去，高精度地算出目标测定光谱所涉及的放射性活度的量。即，在重合的测定光谱中具有最高能量的测定光谱Sa中，其他测定光谱的统计数实质上不对从上升点Pu起至转变点Pc为止的曲线造成影响。

核素确定部22针对重叠地表示的测定光谱Sa至测定光谱Sd中的首先出现在最高能量下的Sa，从能量范围的高能量侧向低能量侧依次扫描。此时，核素确定部22识别上升点Pu、极大点Pm、和转变点Pc，通过至少与极大点Pm对应的能量的值来确定与测定光谱Sa对应的标准光谱。另外，也可以综合与上升点Pu对应的能量的值及/或与转变点Pc对应的能量的值来确定与测定光谱Sa对应的标准光谱。然后，从标准光谱数据12中选择至少与极大点Pm对应的能量的值一致的标准光谱。然后，确定与该标准光谱对应的放射性核素(此处为放射性核素A)为具有由测定光谱Sa表示的能量分布的放射性核素。另外，反复进行同样的扫描，确定放射性核素B为具有由测定光谱Sb表示的能量分布的放射性核素(步骤S103)。需要说明的是，包含被施予的放射性核素、其后代核素的光谱的数据作为候选保存在本实施方式的标准光谱数据12中。

需要说明的是，此时，核素确定部22可以根据测定光谱的状态来扫描包含测定光谱Sa在内的多个测定光谱，也可以通过图4(a)、图4(b)的横轴的能量来确定多种能量光谱的标准光谱。

需要说明的是，在放射性核素的确定时，可以与测定光谱Sa的极大点Pm相对应地使标准化的标准光谱变形。但是，就这样的方法而言，在测定光谱的极大点Pm因散射等的影响而表示与实际的能量的值略微不同的值的情况下，无法获得充分的可靠性。这样的情况下，除了极大点Pm以外，也可以使标准光谱的上升与重合的测定光谱中处于最高能量侧的测定光谱Sa的上升点Pu对应。通过这样的方式，能够将重合的其他测定光谱的影响、散射的影响排除。

(分布取得工序)

接着，如图3所示，分布取得部23从高能量侧的放射性核素起依次将放射性活度定量，将该放射性核素的数据分组后，从列表数据中除去。另外，分布取得部23进一步对低能量侧的数据也同样地进行处理，由此对各放射性核素进行放射性活度的定量和检测数据的分组。在该处理中，如图5(a)所示，分布取得部23从能量范围重复的测定光谱Sa、Sb中的包含较高能量的测定光谱Sa起将放射性活度的量定量(步骤S104)。然后，将来自经定量化的放射性核素的检测数据分组(步骤S105)，并从列表数据中除去(步骤S106)。接下来，根据剩下的列表数据，如图5(b)所示制作新的光谱组(步骤S107)，如图5(b)所示，将包含次高能量的测定光谱Sb的放射性活度的量定量(步骤S108)。然后，将来自经定量化的放射性核素的检测数据分组(步骤S109)，并从列表数据除去(步骤S110)。

此处，本实施方式中所称的包含较高能量的测定光谱是指：作为放射性活度定量的对象的测定光谱中的包含最高能量的测定光谱Sa。但是，本实施方式不限于这样的例子，根据测定光谱的曲线的倾向，从多个测定光谱中的能量相对高的测定光谱起将放射性活度定量即可。

这样的处理通过下述方式进行：在重合的测定光谱中的具有最高能量的测定光谱中，来自其他放射性核素的测定光谱的放射性活度不对从上升点Pu起至转变点Pc为止的曲线造成影响。即，就本实施方式中作为分析对象的测定光谱Sa、Sb、Sc、Sd而言，均以急剧上升、下降的方式产生尾部彼此重叠的重复区域Оa、或重复区域Оb(图5(b))。因此，本实施方式中，高能量侧的测定光谱Sa中不包含其他光谱的尾部，低能量侧的测定光谱Sb中包含测定光谱Sa的尾部。此外，测定光谱Sb的重复区域Оb影响较低能量侧的测定光谱。在这样的光谱组中，本实施方式首先将高能量侧的测定光谱Sa从光谱组中去除，从低能量侧的测定光谱Sb中去除测定光谱Sa的影响。

更具体而言，如图5(a)所示，分布取得部23选择与从能量范围重复的光谱组中确定的放射性核素A对应的标准光谱Ssa(由虚线表示)，制作基于测定光谱Sa的上升点Pu至转变点Pc进行校正而得的光谱Ssa’(图9(d)，以下，记为“校正光谱”)。然后，将校正光谱Ssa’在0至任意的数值(例如无限大)的范围内进行积分，推定通过积分得到的值为放射性核素A的总放射性活度的量。通过这样的方式，能够求出不仅是测定光谱Sa的非重复区域、而且重复区域Oa也包括在内的放射性活度的量。

另一方面，图5(a)中，测定光谱Sb的从上升点Pu起至转变点Pc为止的曲线因与测定光谱Sa重叠而受到放射性核素A的影响。因此，若针对为与测定光谱Sa重叠的状态的形状的测定光谱Sb，在0至无限大的范围内对将标准光谱Ssb校正而得的光谱Ssb’进行积分，则放射性活度的量会以大于实际的量的方式被定量。与此相对，本实施方式中，通过如图5(b)所示，从能量范围重复的光谱组中减去校正光谱Ssa’，从而能够得到来自放射性核素A的检测未被包含在内的、新的光谱组。针对该新的光谱组中包含的测定光谱Sb，也同样地从标准光谱数据12中选择标准光谱Ssb并校正，在0至任意的数值(例如无限大)的范围内对得到的光谱Ssb’进行积分，从而能够求出放射性活度的量。

图6是用于说明上述处理的效果的示意图，图6的柱状图表示在对各项目的区域中的放射性活度进行定量时，相对于放射性核素A或放射性核素B原来的放射性活度而言成为何种程度的定量结果。

上述项目中，“Sa/非重复区域”是针对图5(a)的测定光谱Sa，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssa进行校正，并在同一范围内对校正光谱Ssa’进行定量而得的结果。该结果中，不包含测定光谱Sa的尾部，因此，评价为相较于放射性核素A原本的放射性活度而言过低。

另外，“Sa/总区域”是针对图5(a)的测定光谱Sa，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssa进行校正，并在0至无限大的范围内对校正光谱Ssa’进行定量而得的结果。该结果中，测定光谱Sa的尾部包含在能量范围重复的区域中，但能够求出放射性核素A原本的放射性活度的量。

“含Sa尾部的Sb/总区域”是针对图5(a)的为与测定光谱Sa重叠的状态的形状的测定光谱Sb，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssb进行校正，并在0至无限大的范围内对校正光谱Ssb’进行定量而得的结果。总区域中包含测定光谱Sa的尾部，因此，结果被评价为相较于放射性核素B原本的放射性活度而言过高。另外，该结果中，因包含测定光谱Sa的尾部，导致测定光谱Sb的形状变形，使用了标准光谱Ssb的校正可能无法正确地进行。

另外，“含Sa尾部的Sb/非重复区域”是针对图5(a)的为与测定光谱Sa重叠的状态的形状的测定光谱Sb，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssb进行校正，并在同一范围内对校正光谱Ssb’进行定量而得的结果。非重复区域中不包含测定光谱Sb的尾部，另一方面，包含测定光谱Sa的尾部，因此，定量结果与放射性核素B原本的放射性活度不同。另外，由于非重复区域中包含测定光谱Sa的尾部，导致测定光谱Sb的形状变形，使用了标准光谱Ssb的校正可能无法正确地进行。

“不含Sa尾部的Sb/非重复区域”是针对图5(b)的测定光谱Sb，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssb进行校正，并在同一范围内对校正光谱Ssb’进行定量而得的结果。由于不包含测定光谱Sa的尾部部分及测定光谱Sb的尾部部分，因此评价为与放射性核素B原本的放射性活度相比过低。

“不含Sa尾部的Sb/总区域”是针对图5(b)的测定光谱Sb，在从上升点Pu起至转变点Pc为止的范围内对标准光谱Ssb进行校正，并在0至无限大的范围内对校正光谱Ssb’进行定量而得的结果。就该结果而言，从能量范围重复的光谱组中将其他放射性核素的影响去除，能够求出放射性核素B原本的放射性活度的量。

为了从能量范围重复的光谱组中将高能量侧的放射性核素的影响除去，从而正确地评价较低能量侧的测定光谱，如图3所示，分布取得部23从图1(a)所示的列表数据中以任意能量范围将高能量侧的放射性核素的检测数据分组(步骤S105)，从列表数据中除去经分组的数据(步骤S106)。以下，具体地说明这样的处理。

图7为用于对步骤S105的处理的一部分进行说明的图，其示出将图1(a)所示的列表数据与检测时刻无关地从能量大的数据起依次重新排列而得的列表数据(以下，也记为“重排数据”)。另外，就重排数据而言，将检测到该能量的检测位置以坐标表示，从而与能量对应起来。分布取得部23将检测到的放射性核素的能量根据每个放射性核素的能量范围而分割成多个组。此时，本实施方式中，将重排数据中包含的能量的数据以与图5(a)所示的测定光谱Sa的上升点Pu至转变点Pc对应的能量进行划分，作为组Gsa。组Gsa中包含构成测定光谱Sa中的非重复区域的数据，由仅来自放射性核素A的检测数据构成。

图8(a)为示出步骤S105的其他处理的图。在步骤S105中，根据重排数据中的未包含于组Gsa中的数据，推定特定的数据(该情况下，为d1～d6)为来自放射性核素A的检测。将特定的数据加入至组Gsa而得的数据成为组GA，作为来自放射性核素A的检测数据组而与其他检测数据区分开。图8(b)示出从图7的重排数据中将属于组GA的检测数据组除去而得的数据。图8(b)所示的重排数据中不包含来自放射性核素A的检测数据，因此对该重排数据制作能量与检测次数的直方图时，得到图5(b)所示的测定光谱组。本实施方式中，通过使用图8(b)所示的重排数据，对于放射性核素B，也能够同样正确地进行使用了测定光谱Sb的数据的处理。

从同一放射性核素放出的放射线被认为检测位置彼此接近。因此，分布取得部23将检测位置与预先确定的条件(即与组Gsa为同样的位置)相同或者处于任意范围内的检测数据中、由将标准光谱Ssa向测定光谱Sa校正而得到的校正光谱Ssa’导出的、任意范围的任意能量时的统计数推定为来自放射性核素A的检测的统计数，将该统计数部分的检测数据加入至组Gsa中，作为组GA。此时，检测位置满足预先确定的条件、但任意范围的任意能量处统计数不满足条件的检测数据、即统计数超过而未包含在组GA中的检测数据意味着在与放射性核素A相同的位置存在具有低于放射性核素A的能量的放射性核素。

具体而言，分布取得部23选择图8(a)的重排数据中不包含于组Gsa、并且对应于与组Gsa中包含的坐标接近或一致的坐标的数据d1、d2、d3、d4、d5、d6。需要说明的是，例如，设定包含在组Gsa中所含的全部坐标的最小范围，通过与所设定的范围的位置关系来判定坐标的接近。就本实施方式而言，例如，在作为判断对象的坐标处于所设定的范围内的情况、或者处于与范围相距任意设定的阈值以下的距离的情况下，可判断为判断对象的坐标与组Gsa中包含的数据的检测位置接近。

接着，分布取得部23基于校正光谱Ssa’算出来自放射性核素A的检测数据中任意范围的任意能量时的统计数，根据“同与组Gsa中包含的数据的检测位置接近的坐标对应的数据”，按任意范围的任意能量将上述的统计数部分的数据推定为来自放射性核素A的检测数据，加入至组Gsa中，作为组GA。分类至组GA的数据组作为表示从放射性核素A放出的能量的数据而被除去(步骤S106)，在以下的较低能量的核素的处理中不使用。

图9(a)、图9(b)、图9(c)、图9(d)、图9(e)是用于对任意范围的任意能量时的统计数的计算进行说明的示意图。图9(a)表示测定光谱组。图9(b)表示针对构成图9(a)所示的光谱组的测定光谱Sa进行标准化的标准光谱Ssa。图9(c)表示标准光谱Ssa中的每个任意范围的任意能量时的统计数Csa。图9(d)表示在测定光谱Sa的非重复区域对标准光谱Ssa进行校正而得到的校正光谱Ssa’。图9(e)表示校正光谱Ssa’中的每个任意范围的任意能量的统计数Csa’。

构成测定光谱Sa的来自放射性核素A的统计数Csa可以基于测定光谱Sa的非重复区域(从上升点Pu起直至转变点Pc)对标准光谱Ssa进行校正，根据构成校正光谱Ssa’的能量范围内的任意范围的任意能量算出。

组GA通过下述方式制作：根据重排数据中满足与组Gsa相同的检测位置的条件的数据，对于各任意范围的任意能量，将统计数Csa的检测数据加入至组Gsa。通过这样的处理，能够将具有与测定光谱Sa的非重复区域相同的位置信息的数据以重复区域也包含在内的方式仅将与放射性核素A的放射性活度的量相应的数据数进行分组，从而分类。

接着，分布取得部23根据从测定光谱(其由核素确定部22制作)的数据中除去组GA的数据后的重排数据(图3中，记为“剩余数据”)制作直方图(新光谱)(步骤S107)。新的重排数据中，不包含来自放射性核素A的检测数据，因此，得到不包含测定光谱Sa的光谱组、即图5(b)所示的新的光谱组。

接着，分布取得部23针对新的重排数据中能量次高的峰的放射性核素进行放射性活度的定量(步骤S108)、检测数据的分组(步骤S109)及从重排数据中除去已分组的数据组(步骤S110)。以下，分布取得部23反复进行一系列处理直至经核素确定部22确定的全部核素(或任意的全部核素)被分组。

通过以上的处理，步骤S101中输入的放射线的检测数据被分类至经核素确定部22确定的放射性核素中的任一组(噪声水平的检测数据除外)。

在以上的处理后，图像生成部24使用步骤S104、步骤S108中定量的放射性活度量以及步骤S105、步骤S109中取得的各放射性核素的检测位置信息，将每个经分组的放射性核素的能量光谱、或分布图像F显示于显示器等(未图示)(步骤S110)。

图10(a)、图10(b)及图10(c)是用于对上述处理的效果进行说明的图。图10(a)示意性地示出放射性核素A、B、C、D的位置与量的关系(位置分布)。本实施方式中，如图10(a)所示，分别地，放射性核素A分布于范围Da中，放射性核素B分布于范围Db中，放射性核素C分布于范围Dc中，放射性核素D分布于范围Dd中。图10(a)中，范围Da～Dd各自为由虚线包围的范围。图10(a)中，以图像的强度根据放射性核素A～D的放射性活度的量(Bq)而各自不同的方式进行描绘。(需要说明的是，虽然图10(b)中未图示出范围Dc、Dd，图10(c)中未图示出范围Da、Db、Dd，但各范围位于与(a)同样的位置。)

图10(b)是在如图10(a)这样存在放射性核素的情况下，将构成图5(a)所示的测定光谱Sb的从上升点Pu起至转变点Pc为止的能量范围的、数据的位置信息进行图像化而示出的图。图10(b)中，将示出放射性核素A的量的范围以Da_e表示，将示出放射性核素B的量的范围以Db_e表示。图10(b)所示的能量范围中，不仅包含放射性核素B的非重复区域，而且包含放射性核素A的尾部部分。因此，就图10(b)而言，范围Db中存在的放射性核素B中仅构成非重复区域的数据部分被图像化(即不包含尾部部分的数据)，因此，图像浓度相对地降低。另外，就图10(b)而言，重复区域中包含的放射性核素A的尾部部分在范围Da中被图像化，无法将仅放射性核素B的分布正确地图像化。

图10(c)示出将列表数据按各核素进行分组时的放射性核素B的组进行图像化的结果。图10(c)中，将示出放射性核素B的量的范围以Db_e表示。就图10(c)而言，经分组的数据中包含的位置信息与非重复区域的相同，因此除了处于范围Db_e内的放射性核素B以外，未被图像化。另外，图10(c)中包含与放射性核素B的尾部部分的统计数对应的检测数据，因此，图10(c)的图像以与原本的放射性核素B的放射性活度的量对应的强度表示。

上述实施方式的没有特别限定的应用例，例如，在利用薄层色谱法将放射性核素或经放射性核素标记的化合物展开至薄层板上的情况下，求出分布于试样(薄层板)上的特定位置处的确定核素的能量分布或在试样中的位置分布，由此能够应用于标记反应的进行率、制剂的稳定性的分析、及制剂中包含的放射性杂质的分析。另外，作为另一例，将放射性核素或经放射性核素标记的化合物施予至生物体，经过一定时间后摘出，将器官或组织切片成平面状，从而制备试样，求出在试样上的特定位置处分布的确定核素的能量分布或在试样中的位置分布，由此能够应用于母核素或通过其蜕变而产生的后代核素的分布的分析。

如以上说明的，本实施方式能够检测从放射性核素放出的α射线的能量、和与该能量不同的其他放射线的能量即其他能量。另外，通过将基于检测到的能量的测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，从而即使在能量光谱的一部分重叠的情况下，也能够根据标准光谱判定重叠部分的放射性活度的量，取得包含重复区域在内的整体的分布。就这样的本实施方式而言，不论能量光谱的重叠如何，均能够正确地判定放射性核素的分布，因此，能够分别提取不同的核素并以高的精度分析其能量或位置分布。

上述实施方式包括以下的技术思想。

(1)放射性核素分析装置，其具有：放射线检测部，其检测从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量；核素确定部，其将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于由前述放射线检测部检测到的前述α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和分布取得部，其求出经前述核素确定部确定的确定核素的能量分布或前述试样的位置分布。

(2)如(1)所述的放射性核素分析装置，其中，前述测定光谱包含光谱组，所述光谱组显示多种前述放射性核素各自放出的放射线的能量范围、和与该能量范围对应的放射性活度的量，前述光谱组的测定光谱的至少两个前述能量范围重复的情况下，前述分布取得部从能量范围重复的前述测定光谱中的包含较高能量的前述测定光谱起依次确定放射性活度的量并从前述光谱组中除去，确定与包含次高能量的能量范围对应的前述测定光谱的放射性活度的量。

(3)如(1)或(2)所述的放射性核素分析装置，其具备检测位置取得部，所述检测位置取得部取得由前述放射线检测部检测到的前述放射线的能量的检测位置，前述试样形成平面状，前述分布取得部求出前述试样的至少一部分中的前述放射性核素的面内的位置分布。

(4)如(3)所述的放射性核素分析装置，其还具备图像生成部，所述图像生成部制作表示前述位置分布的图像。

(5)如(3)或(4)所述的放射性核素分析装置，其中，前述分布取得部根据前述放射性核素放出的能量范围将放射性核素的能量分割成多个组，将前述检测位置处于预先规定的同一位置范围内并且前述组不同的放射性核素根据该放射性核素在前述位置范围内的存在比例分类至前述组中的任一者。

(6)如(1)至(5)中任一项所述的放射性核素分析装置，其中，前述核素确定部从前述放射性核素放出的能量范围的高能量侧起朝向低能量侧依次扫描前述测定光谱，通过至少与前述α射线的能量的极大点对应的能量的值，确定与前述测定光谱吻合的前述标准光谱。

(7)如(1)至(6)中任一项所述的放射性核素分析装置，其中，前述α射线的能量和前述其他能量从归属于同一或不同的蜕变系的放射性核素放出。

(8)如(1)至(7)中任一项所述的放射性核素分析装置，其中，前述放射线检测部包含条检测器。

(9)放射性核素分析程序，其使计算机实现下述功能：

输入功能，其接受下述信息的输入，所述信息显示从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量的检测结果；

核素确定功能，其将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于所输入的前述α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和

分布取得功能，其求出经前述核素确定功能确定的确定核素在前述试样中的分布。

(10)放射性核素分析方法，包括：放射线检测工序，其检测从试样所包含的放射性核素中放出的α射线的能量、和与该α射线的能量不同的其他放射线的能量即其他能量；核素确定工序，其将测定光谱与标准光谱进行比较来确定放出了放射线的放射性核素，所述测定光谱是基于由前述放射线检测工序检测到的α射线的能量或前述其他能量的能量光谱；和分布取得工序，其求出前述核素确定工序中确定的确定核素在前述试样中的分布。

(11)如(10)所述的放射性核素分析方法，其中，前述测定光谱包含光谱组，所述光谱组显示多种前述放射性核素各自放出的放射线的能量范围、和与该能量范围对应的放射性活度的量，前述光谱组的测定光谱的至少两个前述能量范围重复的情况下，在前述分布取得工序中，从能量范围重复的前述测定光谱中的包含较高能量的前述测定光谱起依次确定放射性活度的量从前述光谱组中除去，确定与包含次高能量的能量范围对应的前述测定光谱的放射性活度的量。

(12)如(10)或(11)所述的放射性核素分析方法，其还包括检测位置取得工序，所述检测位置取得工序取得由前述放射线检测工序检测到的前述放射线的能量的检测位置，前述试样形成平面状，在前述分布取得工序中，求出前述试样的至少一部分中的前述放射性核素的面内的位置分布。

(13)如(12)所述的放射性核素分析方法，其还包括图像生成工序，所述图像生成工序制作表示前述位置分布的图像。

(14)如(12)或(13)所述的放射性核素分析方法，其中，在前述分布取得工序中，将放射性核素的能量根据前述放射性核素放出的能量范围分割成多个组，将前述检测位置处于预先规定的同一位置范围内并且前述组不同的放射性核素根据该放射性核素在前述位置范围内的存在比例分类至前述组中的任一者。

(15)如(10)至(14)中任一项所述的放射性核素分析方法，其中，在前述核素确定工序中，从前述放射性核素放出的能量范围的高能量侧起朝向低能量侧依次扫描前述测定光谱，通过至少与前述α射线的能量的极大点对应的能量的值，确定与前述测定光谱吻合的前述标准光谱。

(16)如(10)至(15)中任一项所述的放射性核素分析方法，其中，前述α射线的能量和前述其他能量从归属于同一或不同的蜕变系的放射性核素放出。

(17)计算机程序或记录有该计算机程序的记录介质，所述计算机程序使计算机执行(10)至(16)中任一项所述的放射性核素分析方法。

本申请主张以于2020年8月12日提出申请的日本申请(日本特愿2020-136312号)为基础的优先权，将其全部公开内容并入本文。