一种闪烁晶体阵列抗辐照加固结构及抗辐照加固方法

摘要

本发明公开了一种闪烁晶体阵列抗辐照加固结构，在闪烁晶体阵列外表面包覆有中子吸收层，中子吸收层将闪烁晶体阵列除出光面的其余面包覆，在中子吸收层外表面包覆有中子慢化层，中子慢化层将中子吸收层外表面包覆；并公开了闪烁晶体阵列抗辐照加固方法，该方法从闪烁晶体阵列中子的屏蔽、闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固、闪烁晶体阵列中反射层材料抗X/γ辐照加固三方面对闪烁晶体阵列进行抗辐照加固，可实现抗X/γ累计辐射剂量≥104Gy，抗中子辐照通量≥106/cm2，辐照剂量范围内光输出、能量分辨率、衰减时间、透过率降低值＜5%。

说明书

技术领域

本发明涉及核辐射探测中闪烁晶体技术领域，具体涉及一种闪烁晶体阵列抗辐照加固结构及抗辐照加固方法。

背景技术

闪烁晶体阵列是核辐射成像探测器的核心部件之一，是由多个独立的晶体按照一定的方式排列组合成一个二维像素，具有射线位置分辨能力，能够接收入射的X、γ等射线，发射出闪烁光。闪烁晶体阵列目前已经广泛应用于核医疗、天体物理、高能物理、核安全、核反恐、国防军事等领域，用于对X/γ射线进行成像。但是有的应用环境极其复杂和严酷，比较常见的是伽马射线和中子的混合场辐射场，X/γ强辐射会导致闪烁晶体阵列内部结构被破坏，影响发光效率和光输出，同时中子会与闪烁晶体阵列产生活化、核反应、位移反应等，会导致闪烁晶体阵列内部结构被破坏并产生放射性本底，进而影响核辐射成像探测器的信噪比，最终影响辐射成像探测系统的功能。

现有的闪烁晶体阵列抗辐照加固的方法报道很少，当闪烁晶体阵列被辐照后性能降低，主要采用替换新的闪烁晶体阵列来保证辐射成像探测系统的性能，存在成本高且替换复杂的问题。

发明内容

针对上述现有技术的不足，本发明目的之一是：提供一种具有良好抗X/γ辐照抗性的闪烁晶体阵列的抗辐照加固结构，以便增加闪烁晶体阵列的质量和使用寿命。

为了解决上述技术问题，本发明采用了如下的技术方案：

一种闪烁晶体阵列抗辐照加固结构，在闪烁晶体阵列外表面包覆有中子吸收层，所述中子吸收层将闪烁晶体阵列除出光面的其余面包覆，在中子吸收层外表面包覆有中子慢化层，所述中子慢化层将中子吸收层外表面包覆。

进一步，根据不断的优化，所述中子吸收层材料为硼（

进一步，所述中子慢化层材料为石蜡、水、石墨、聚乙烯、聚乙烯醇-聚乙烯中的任意一种；所述中子慢化层厚度为10mm-20mm；经验证上述材料对中子慢化能力很强，同时对X/γ射线基本不吸收。

进一步，所述闪烁晶体阵列由若干呈矩阵状布置的晶条以及将每根所述晶条除出光面的其余面包覆的反射层构成，所有晶条对应的反射层一体成型；所述出光面为所述晶条的顶部面或底部面。

更优的，所述晶条为GAGG闪烁晶体；所述晶条表面粗糙度≤10nm；所述晶条之间反射层的厚度为0.05mm-0.5mm。

作为一种优选，所述晶条之间反射层的厚度为0.1mm-0.3mm。

进一步，通过选择不同的高反射率材料和粘合剂的组合，选择最佳反射层材料。

所述反射层由氧化镁、硫酸钡、二氧化钛、ESR膜、Teflon中任意一种和环氧树脂胶组成；所述反射层中各原料纯度为99.9%以上、粒径为50nm-200nm、反射效率大于80%。

更优的，所述反射层由二氧化钛粉末和环氧树脂胶混合而成；所述二氧化钛粉末和环氧树脂胶质量比为1：0.6-1：0.8。

本发明目的之二是：提供一种闪烁晶体阵列的抗辐照加固方法；该方法将一般闪烁晶体进行优化加固，具有更强的抗X/γ辐照以及更好的中子吸收。

有鉴于此，为了实现上述目的，本发明采用了如下的技术方案：

一种闪烁晶体阵列的抗辐照加固方法，包括闪烁晶体阵列中子的屏蔽；在所述闪烁晶体阵列外表面包覆中子吸收层，所述中子吸收层将所述闪烁晶体阵列除出光面的其余面包覆，在所述中子吸收层外表面包覆中子慢化层，所述中子慢化层将所述中子吸收层外表面包覆；先通过所述中子慢化层对中子进行慢化后，再由所述中子吸收层对中子进行吸收。

具体的，所述中子吸收层材料为硼（

闪烁晶体阵列中子屏蔽的目的是为了屏蔽中子，同时不影响X/γ射线的入射，入射中子的能量较高，高能中子很难被屏蔽，所以需要将高能中子先慢化后再吸收，最终达到屏蔽效果。

进一步，所述抗辐照加固方法还包括对所述闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固；所述闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固包括：

杂质离子清除：控制所用原料纯度≥99.99%，在所述晶条生长前对保温件进行空烧，所述空烧温度设定为400℃-800℃，时间为2-3小时，除去杂质离子。

更优的，所述空烧温度为500℃-700℃，时间为3小时。

离子共掺：将共掺离子掺入所述晶条中；所述共掺离子为B、Sc、La、Y、Lu、Mg、Ba、Ti中的任意一种或多种；所述共掺离子总含量为0.05at.%-0.20at.%。

更优的，所述共掺离子为La、Mg；离子总量为0.05at.%-0.15at.%。

生长气氛选择：在所述晶条生长过程中选择氧气与氮气的混合气体作为晶条的生长气氛；所述氧气占所述混合气体体积的1%-5%。

更优的，所述氧气占所述混合气体体积的2%-3%。

退火条件选择：退火温度设定为1100-1500℃，退火时间设定为10-50小时。

更优的，退火温度设定为1200-1300℃，退火时间设定为30-40小时。

其中离子共掺目的在于补偿空位产生的局域电荷不平衡导致的价态变化，或作为空穴陷阱替代点缺陷俘获空穴，减少色心的形成。

进一步，所述抗辐照加固方法还包括对所述闪烁晶体阵列中反射层材料抗X/γ辐照加固；对所述闪烁晶体阵列中反射层材料抗X/γ辐照加固包括：选用的反射层由氧化镁、硫酸钡、二氧化钛、ESR膜、Teflon中的任意一种和环氧树脂胶组成；所述反射层中各原料纯度高于99.9%、粒径为50nm-200nm、反射效率大于80%。

优选的，所述反射层由二氧化钛和环氧树脂胶混合而成，所述二氧化钛和所述环氧树脂胶质量比为1：0.6-1：0.8。

退火是消除晶体中的氧空位，需寻找最佳的退火气氛、温度、时间等工艺条件。

综上所述，本发明的有益效果在于：

1、本方案通过对闪烁晶体阵列中子的屏蔽、对闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固、对闪烁晶体阵列中反射层材料抗X/γ辐照加固三个方面对闪烁晶体阵列进行优化设计，形成了具有更强的抗X/γ辐照以及更好的中子吸收的闪烁晶体阵列抗辐照加固结构。

2、满足闪烁晶体阵列抗辐照加固结构在X/γ、中子混合场环境下对X/γ射线成像正常使用的要求。

3、实现抗X/γ累计辐射剂量≥10

附图说明

为了使发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明作进一步的详细描述，其中：

图1为本发明实施例的闪烁晶体阵列的立体图；

图2为本发明实施例的闪烁晶体阵列的剖视图；

图3为本发明未进行X/γ累计辐射和中子辐照和进行X/γ累计辐射剂量为10

图4为本发明未进行X/γ累计辐射和中子辐照和进行X/γ累计辐射剂量为10

图5为本发明未进行X/γ累计辐射和中子辐照和进行X/γ累计辐射剂量为10

图中：11为晶条；12为反射层；13为中子吸收层；14为中子慢化层。

具体实施方式

下面结合附图对本发明作进一步的详细说明。

本实施方式中闪烁晶体阵列抗辐照加固方法包括闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固、闪烁晶体阵列中反射层材料抗X/γ辐照加固、闪烁晶体阵列中子屏蔽。

实施例1：

闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固

本实施方式晶条选择Ce:GAGG闪烁晶体。

闪烁晶体阵列中晶条抗X/γ辐照加固采用杂质离子清除、离子共掺、优化生长气氛和退火四种方法抑制闪烁晶体的点缺陷，减少色心的形成，提高闪烁晶体中晶条的抗辐照损伤能力。

其中杂质离子清除方法包括：保证原料的纯度，所有原料纯度≥99.99%；在晶条生长前对保温件进行低温空烧除去杂质，温度设置为400℃、500℃、600℃、700℃、800℃，时间2h、3h，一共10种不同的杂质离子清除方案，每种生长一炉晶体，辐照前后测试每一炉晶条的性能，优选出温度为500-700℃，时间为3h的最优方案。

其中离子共掺目的在于补偿空位产生的局域电荷不平衡导致的价态变化，或作为空穴陷阱替代点缺陷俘获空穴，减少色心的形成，本实施方案选择B、Sc、La、Y、Lu、Mg、Ba、Ti共8种离子掺入闪烁晶体，每种离子选择0.05at.%、0.1at.%、0.15at.%、0.2at.%4种比例，一共32种不同的配方比例，采用杂质最优杂质离子清除方案，每种离子共掺配方生长一炉晶条，辐照前后测试每一炉晶条的性能，优选出La、Mg两种离子掺入闪烁晶体，共掺离子总量为0.05at.%-0.15at.%的最优配方。

优化生长气氛是在晶条生长阶段优化氧气与氮气的混合比例，本实施方案在最优杂质离子清除和离子共掺的方案基础上选择1%、2%、3%、4%、5%，5种不同的比例进行试验，每个比例生长一炉晶条，辐照前后测试每一炉晶条的性能，优选出氧气占氧气与氮气的混合比例的2-3%的最优配方。

退火是消除晶条中的氧空位，需寻找最佳的退火气氛、温度、时间等工艺条件，本实施方式选择最优的杂质离子清除、离子共掺、生长气氛方案生长一炉晶体，将晶体切割成5mm×5mm×5mm,选择的退火温度为1100℃、1200℃、1300℃、1400℃、1500℃，退火时间为10h、20h、30h、40h、50h，一共25种不同的退火方式对晶条进行退火，辐照前后测试每一种退火条件的Ce:GAGG晶体的性能，优选出温度为1200-1300℃，时间为30-40h的方案。

实施例2：

闪烁晶体阵列中反射层抗X/γ辐照加固

反射层材料抗X/γ辐照加固通过选择不同的高反射率材料和粘合胶，本实施方式选择99.9%纯度以上不同粒径（10nm、50nm、100nm、200nm、500nm）二氧化钛粉末和环氧树脂胶，制作不同配方比例（1：0.5、1：0.6、1：0.7、1：0.8、1：0.9）的反射层材料进行反射层制作，一共125种不同的配方，每种制作一个闪烁晶体阵列，辐照前后测试每一种GAGG闪烁晶体阵列的性能，优选出粒径50nm-200nm,配方比例1：0.6-1：0.8的方案。

实施例3：

闪烁晶体阵列中子屏蔽的模拟

闪烁晶体阵列中子屏蔽的目的是为了屏蔽中子，同时不影响对X/γ射线的入射，入射中子的能量较高，高能中子很难被屏蔽，所以需要将高能中子先慢化后再吸收，最终达到屏蔽效果。

其中中子慢化层材料包括石蜡、水、石墨、聚乙烯、聚乙烯醇-聚乙烯（PVA-PE）等轻元素物质，进行不同材料、不同厚度的蒙特卡洛模拟，选择出慢化能力最佳的材料和尺寸厚度，制作样品进行辐照实验，优选出慢化能力最优的聚乙烯材料，厚度为10mm-20mm。

其中中子吸收层材料的选择包括硼（

实施例4

闪烁晶体阵列抗辐照加固设计方案如图1-2所示：形成闪烁晶体阵列抗辐照加固结构，包括晶条（闪烁晶体）11、反射层12、中子吸收层13、中子慢化层14，在闪烁晶体阵列外表面包覆有中子吸收层13，中子吸收层将闪烁晶体阵列除出光面的其余面包覆，在中子吸收层13外表面包覆有中子慢化层14，中子慢化层14将中子吸收层外表面包覆。闪烁晶体阵列由若干呈矩阵状布置的晶条11以及将每根晶条除出光面的其余面包覆的反射层12构成，所有晶条对应的反射层一体成型；出光面为晶条的顶部面或底部面。

闪烁晶体阵列是包括36根长条形GAGG闪烁晶体（晶条）按照6×6规则排列，每个闪烁晶体单元表面抛光处理，表面光洁度≤10nm。

本实施方式反射层材料选择为抗X/γ辐照加固的最优方案，二氧化钛粉末和环氧树脂胶混合而成形成粘合剂，二氧化钛粉末和环氧树脂胶质量比为1：0.6-1：0.8。填充GAGG闪烁晶体（晶条）之间的缝隙，并具有粘接功能，将GAGG闪烁晶体粘接在一起，相邻GAGG闪烁晶体之间反射层厚度为0.1-0.3mm。

中子吸收层材料为硼（

中子慢化层材料为石蜡、水、石墨、聚乙烯、聚乙烯醇-聚乙烯中的任意一种；中子慢化层厚度10mm-20mm；经验证上述材料对中子慢化能力很强，同时对X/γ射线基本不吸收。

经检测上述形成的闪烁晶体阵列抗辐照加固结构抗X/γ累计辐射剂量≥10

图3为本发明未进行X/γ累计辐射和中子辐照和进行X/γ累计辐射剂量为10

最后说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管通过参照本发明的优选实施例已经对本发明进行了描述，但本领域的普通技术人员应当理解，可以在形式上和细节上对其作出各种各样的改变，而不偏离所附权利要求书所限定的本发明的精神和范围。