アンモニア湿式酸化における担持パラジウム触媒からのパラジウムの溶脱機構

摘要

担持パラジウム触媒はアンモニア湿式酸化反応（WAO）において高活性と高窒素選択率を示すが，条件によってはPdが触媒から溶脱する問題があった。 本研究では活性炭またはMgO担持Pd触媒を用い，種々の条件下のアンモニアWAOにおけるPd溶脱挙動を検討し，僅かに酸化されたPdが未反応アンモニアと反応し，[Pd（NH_3）_4]~(2＋)となって溶脱することを見出した。 Pdの酸化が溶脱過程での律速であり，これはアンモニアの酸化と競争したことから，アンモニア転化率が高い443K以上の反応温度，3h以上の反応時間等の条件，あるいはPdの酸化を抑制する担体を削いることでPd溶脱が抑制できると考えられた。