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In-situ時間分解DXAFS法による担持[Ru_6C]クラスターの構造速度論に関する研究

机译:基于原位时间分辨DXAFS方法的[Ru_6C]团簇结构速度理论研究

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摘要

時間分解DXAES(エネルギー分散型XAFS)法により固定化クラスター[Ru_6C]/MgOのカルボニル化、脱カルボニル化過程のクラスター骨格変化を追跡した。 カルボニル化、脱力ルボニル化とも2段階の反応で進行することが分かった。 カルボニル化過程は、COが半分配位した後にRr-Ru距願が0.265nmから0.269nmに伸び、その後COが飽和量まで配位する。 最初の段階では骨格構造変化に遅れが観測された。 一方、脱カルボニル化過程では、まず、COが半分脱離し、その後、COが完全に脱離してからRu-Ru距離が0.269nmから0.265nmに減少することが分かった。 さらにこれらの構造変化を異なる温度で測定し、構造変化の速度論的パラメータを求めることにも成功した。
机译:通过时间分辨DXAES(能量分散XAFS)方法跟踪固定化簇[Ru_6C] / MgO在羰基化和脱羰过程中的簇骨架变化。已经发现,羰基化和弱磺酰化均以两步反应进行。在羰基化过程中,将CO进行半分配后,Rr-Ru距离的应用范围从0.265 nm扩展到0.269 nm,然后将CO配位至饱和水平。在第一阶段,观察到骨骼结构变化的延迟。另一方面,在脱羰过程中,发现CO首先被解吸一半,然后在CO完全解吸后Ru-Ru距离从0.269nm减小到0.265nm。此外,我们已经成功地测量了不同温度下的这些结构变化并获得了结构变化的动力学参数。

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