Overview of laboratory methods employed for obtaining diffusion coefficients in FEBEX compacted bentonite

摘要

This paper gives an overview of the main experimental methodologies usually applied to obtain diffusion parameters in compacted clays and of the analytical solutions that can be used according to the experimental configuration, initial and boundary conditions. Each experimental method shows different advantages/limitations according to the type of element to be studied: neutral, anionic or cationic. Neutral species, such as tritium (HTO), do not interact with the solid and use all the porosity for diffusive transport; anionic elements, such as chloride, do not adsorb either but suffer anionic exclusion. Diffusion of cationic elements is retarded by sorption. In order to describe how determine the diffusion parameters (apparent, D_a, and effective, D_e, diffusion coefficients and accessible porosity) examples of diffusion experiments of several radionuclides in the Spanish FEBEX bentonite will be used. Apparent diffusion coefficients were obtained for HTO, chloride, iodide, sulphate, caesium, uranium, strontium, selenium, rhenium and europium. Effective diffusion coefficients were determined for HTO, chloride, iodide, sulphate, caesium, uranium, stron-tium, selenium, technetium, sodium and calcium. The accessible porosity was determined for HTO, chloride, iodide and sulphate. In particular, the diffusion behaviour of HTO and Cl~- was studied at different bentonite dry densities. Both apparent and effective diffusion coefficient showed an exponential decrease when the dry density increased, more pronounced in the case of Cl~-. The accessible porosity for HTO was found to be identical to the total porosity. For chloride (and other anions) only a very small fraction of the total porosity is accessible for diffusion transport at the density used for compacted clay in a repository. A summary of all the results obtained with this clay will be given in the paper.%Este trabajo describe las principales metodologías empleadas para obtener parámetros de difusión en arcillas compactadas, así como las soluciones analíticas que pueden usarse dependiendo de la configuración experimental y de las condiciones iniciales y de contomo. Cada método tiene diferentes ventajas y limitaciones, en función del tipo de elemento estudiado: neutro, amónico o catiomco. Las especies neutras, como el tritio (HTO), no interactúan con el sólido y usan toda la porosidad para el transporte difusivo; los elementos aniónicos, como el cloro, tampoco se adsorben, pero sufren exclusión aniónica. La difusión de los elementos catiónicos se ve retardada por la existencia de sorción. Para describir como determinar los parámetros de difusión (coeficientes de difusión aparente, D_a, efectivo, D_e, y porosidad accesible) se utilizan numerosos ejemplos de ensayos de difusión realizados con la bentonita española FEBEX. Se obtuvieron el coeficiente de difusión aparente del tritio, cloruro, yoduro, sulfato, cesio, uranio, estroncio, selenio, renio y europio. Se determinó el coeficiente de difusión efectivo del tritio, cloruro, yoduro, sulfato, cesio, uranio, estroncio, selenio, tecnecio, sodio y calcio. Asimismo, se obtuvo la porosidad accesible para el tritio, cloruro, yoduro y sulfato.