柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究

摘要

基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究.试验结果表明,NH3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子.在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350°C时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350°C时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350°C时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位.此外,当温度从150°C升到300°C过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义.