XRD和FTIR对Ce/γ-Al2O3除氟除砷的机理研究

摘要

饮用水氟砷对公众健康造成的危害是一个全球性的环境问题,对于无集中供水的高氟砷地区显得尤为突出.与其他技术相比,固体表面吸附方法是一种操作简单、经济通用且效果可靠的除氟除砷的方法.尽管传统多孔吸附剂稳定廉价,但普遍吸附量不高,难以满足实际需要,因此亟待研发廉价高效和操作流程简单的多孔吸附剂.使用最为广泛的γ-Al2O3表面存在较多—OH,接触液体具有电性,主要依靠表面吸附点位除氟除砷,导致其吸附效果有限.经过改性,吸附材料吸附过程复杂化,使其具有表面物理吸附和孔扩散等优点.稀土元素(Ce)是稀土中最多的元素,普遍用于催化剂和合金添加剂,其氧化物具有较高的吸附能力,但制备颗粒稀土氧化物工艺繁杂,并且使用过程中可能会产生脱落和金属溶出等问题.为了能够减少工艺程序并提高颗粒材料的吸附量,使用稀有金属盐浸渍法,避免复杂工艺流程带来的成本高、量产低等问题.故此创新性采用浸渍法制备铈盐Ce(SO4)2负载γ-Al2O3的多孔吸附材料,开展水溶液吸附特征试验,通过数据拟合得出吸附动力学模型和等温线模型,获得吸附过程及最大吸附量,给出Ce/γ-Al2O3吸附机理依据,通过测试SEM,XRD和FTIR,定性分析Ce/γ-Al2O3除氟除砷的吸附作用力,为Ce/γ-Al2O3提供可靠的吸附机理证据.结果表明:Ce/γ-Al2O3除氟除砷较符合拟二级动力学和Langmuir模型,除氟除砷最大吸附量分别可达47.842和18.518 mg·g-1.Ce/γ-Al2O3表面光滑,负载良好,结合稳定.Ce(Ⅳ)被还原成Ce(Ⅲ),形成Ce-O-Al复合物,Ce/γ-Al2O3主体为非定型结构,有少量发育不完整晶粒结构存在,表面羟基健型稳定.XRD与FTIR相结合,反映出Ce/γ-Al2O3的物相结构及官能团种类,可用于Ce/γ-Al2O3的鉴定与分析,进一步验证吸附试验过程,体现吸附试验现象.γ-Al2O3经铈盐Ce(SO4)2浸渍法改进,造成Al—O健和Ce—O健、不完整晶粒的存在、表面孔径结构晶型结构的变化是Ce/γ-Al2O3吸附量提高的主控因素.