氮、磷、硫共掺杂石墨烯材料对环境中铀酰去除机理的理论模拟研究

摘要

随着核能的发展,放射性废水的处理成为亟待解决的环境问题之一,是人们广泛关注的焦点.放射性核素铀具有强化学毒性及放射性,从放射性废液中去除铀元素在环境保护方面具有重要的意义.近年来,石墨烯基材料由于其优良的性能被广泛应用于放射性废水的处理中.本文从理论角度构建了12种N、P、S掺杂石墨烯模型,模拟环境中铀酰离子与掺杂石墨烯材料的相互作用,探讨其相互作用的内在机理.基于密度泛函理论,对不同吸附位点(U或铀酰轴向氧原子Oax)的24种掺杂石墨烯/铀酰吸附体系进行了几何构型、吸附能、差分电荷密度、振动频率等方面的理论计算和相关分析,探讨了两者的相互作用机制,研究发现:(1)铀酰在N、P、S掺杂石墨烯表面吸附时主要的作用位点为其轴向氧原子(Oax);(2)同时,在吸附过程中,铀酰中的配位水分子发挥很重要的作用;(3) P&S共掺杂石墨烯对铀酰的吸附性能最好,最大的吸附能为38.40 kcal/mol;(4)双元素掺杂石墨烯对铀酰的吸附能力明显高于单元素掺杂石墨烯.本文的研究为新型放射性废水处理材料的设计开拓了新的视野,提供了一定的理论依据.