纳克级铅同位素分析中硅胶-高铼酸发射剂体系的建立

摘要

核取证分析中需要实施纳克级(ng)铅的同位素全谱分析,质谱测量中要求铅的电离效率较高(大于10-3).传统硅胶-磷酸技术多用于微克级(μg)铅分析,电离效率一般为10-4～10-3;尽管后来发展的硅胶-硼酸技术可以得到10-3以上的发射效率,但是由于铅在电离过程中存在离子流反复升高-衰减的过程,导致离子流发射不稳定,质谱测量条件难以掌握.本文改进了传统的硅胶发射剂,建立了一种新型硅胶加载体系——硅胶-高铼酸体系.与硅胶-硼酸技术相比,采用硅胶-高铼酸体系可显著提高铅的发射效率并获得稳定的离子流.对于l ng铅的同位素质谱全谱测量,204Pb/206Pb、2207pb/2206pb、208pb/206Pb的相对标准偏差分别为0.4％、0.2％和0.1％,测试精度优于采用其他硅胶技术.通过实验比较了硅胶-高铼酸体系与多种传统硅胶发射剂体系对铅离子流的发射效果,优化了硅胶试剂用量为0.5～3.0 μL,采用“夹心饼干”的涂样顺序,对1～ 100 ng铅样品的发射效率达到6.0×10-3 ～4.6×10-2,比传统硅胶-磷酸体系的发射效率(10-4 ～10-3)高了近10倍,与硅胶-硼酸技术的发射效率相当(10-3～10-2),但铅离子发射更为稳定.本文建立的硅胶-高铼酸体系在测量精度上可满足核取证研究中铅作为地域指示剂的需求.