用原位红外跟踪技术研究低碳混合醇合成表面反应过程动态动力学

摘要

本文采用脉冲反应技术结合原位红外测试方法,观测了低碳醇合成中表面中间物的动态过程,对微观反应的控制因素进行了定性和定量分析。首次运用原位红外技术对表面中间物浓度进行定量估算,结果表明,这是一种有效的实验方法。用该方法测定了低碳醇合成反应中表面物的动态动力学过程,计算出各基元反应的速率常数,从而确定出基元反应速率控制步骤是CO插入表面亚甲氧基及其后续的加氢步骤。实验中采用了透射原位红外和发射原位红外技术,在不同的FT-IR仪上得出了相同的结果。运用原位发射红外还初步证实催化剂的活性中心具有Cu^(δ+)电价结构,探索出一条能通过分析表面物和催化剂相互作用而判断催化剂活性的新途径。