Rh基催化剂上合成气制低碳醇机理的原位红外光谱研究

摘要

由于我国石油储量较少，煤炭和天然气相对较多，煤炭和天然气的转化可以缓解能源结构的矛盾。出路之一就是先转化为合成气，再转化为有机燃料。Rh基催化剂是一个良好的以合成气为原料合成C2+含氧化合物的催化剂，通过添加一些助剂，可以用来催化合成低碳醇。研究Rh基催化剂催化合成低碳醇的机理，对开发Rh基催化剂的功能和合成气转化有重要的意义。 本课题通过傅立叶红外原位漫反射的方法，考察了Rh-Mn-Li/Si02催化剂表面上的还原过程，CO、CO2、甲醇、乙醇在还原态催化剂上的吸附态及C0加氢反应过程的红外谱图。结果表明：(1)在还原含硝酸盐弛基催化剂的过程中，催化剂对NOx有强烈的吸附。(2)CO在该催化剂上既有线式吸附态存在，又有孪生吸附态存在，还有桥式吸附。(3)CO2在该催化剂上有C02的离解反应，不同压力下的C02吸附的谱峰变化较大，表明气体压强变化会改变气体物质结构和作用力而影响反应机理。(4)甲醇和乙醇在该催化剂上的吸附表明，Rh和载体Si02对甲氧基和乙氧基有强烈吸附。 在这些结果的基础上推导了Rh催化剂上低碳醇合成的可能机理。

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文摘

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第1章文献综述

第2章实验技术和方法

第3章催化剂的制备及还原

第4章Rh基催化剂上物种的吸附

第5章催化加氢反应机理

第6章总结和建议

参考文献

致谢