气相氟化CCl_2F_2制备CF_4的催化剂研究

摘要

CCl2F2（CFC-12）曾广泛用作制冷剂和推进剂,是消耗臭氧层的罪魁祸首,选取何种温度将CCl2F2转化为高附加值的四氟甲烷（CF4）是本研究的目标。通过沉积沉淀法制备了一系列不同温度焙烧的CrAlF催化剂,并用于气相氟化CCl2F2反应合成CF4,600℃焙烧的催化剂活性最好,400℃反应温度下合成CF4的生成产率约为92%。XRD、Raman和UV-Vis分析结果表明随着焙烧温度升高,催化剂表面的晶相Cr2O3的含量增加。晶相Cr2O3很难被活化而形成活性物种,因而催化剂活性与CrAlF催化剂表面Cr2O3的含量有关。CrAlF-6催化剂活性最高归因于其表面相对最低的Cr2O3含量。研究发现载体Al2O3经氟化后生成AlF3,并且形成的小晶粒AlF3载体有利于获得较高的催化活性。催化剂失活的主要原因可能与催化剂表面CrO的含量增加以及晶粒增大有关。