甲烷水合物分解过程原位激光拉曼光谱观测

摘要

为了获取水合物分解过程中分子水平的信息,采用激光拉曼光谱法对冰-水转化及两种不同体系下甲烷水合物的分解过程进行了原位监测,研究了冰-水转化及甲烷水合物分解的微观动力学过程,探讨了水合物分解过程中笼型结构的变化.实验结果表明,在冰融化过程中,冰的四面体结构不断瓦解,氢键数目不断减少,O-H键的特征谱带中,带氢键的伸缩振动拉曼峰所占比例逐渐下降,不带氢键的伸缩振动拉曼峰的比例相应增大.两种不同体系下合成的甲烷水合物均为I型水合物,大小笼中甲烷分子的拉曼峰分别为2905 cm-1和2915 cm-1,随着水合物的不断分解,拉曼双峰逐渐消解,并最终转化成甲烷气体单峰(2917 cm-1);结构水峰的变化与冰融化的过程相类似,随着笼型结构的瓦解,氢键数目迅速减少,导致带氢键的O-H键伸缩振动峰减弱.