地聚合物凝胶结构建模及分子动力学模拟

摘要

cqvip:地聚合物胶凝材料是一类以多种非晶质至半晶质相的三维铝硅酸盐空间网络结构为主的新型无机非金属材料。本工作使用溶胶-凝胶法制备了不同CaO含量的地聚合物凝胶,通过X射线衍射表征了地聚合物凝胶的结构;基于蒙特卡罗方法,使用Materials Studio软件构建地聚合物N-A-S-H凝胶、C-A-S-H凝胶和不同Ca含量的地聚合物凝胶的结构模型,在Universal力场下对凝胶结构进行优化和分子动力学模拟,计算了各结构模型的径向分布函数、结构参数,模拟了弹性模量和凝胶结构的X射线衍射谱。研究结果表明:根据Ca含量的不同地聚合物凝胶可以分为无钙体系、低钙体系、中钙体系和高钙体系,无钙体系主要是N-A-S-H凝胶,低、中钙体系以N-A-S-H和C-A-S-H混合凝胶为主,高钙体系只含有C-A-S-H凝胶相和Ca(OH)2相,低钙体系CaO含量小于16.7%,高钙体系CaO含量大于30%;在Universal力场下,N-A-S-H凝胶和C-A-S-H凝胶的弹性模量分别为22.04 GPa和62.37 GPa,含钙体系地聚合物凝胶的弹性模量随Ca含量的增加而增大;地聚合物凝胶结构模型的径向分布函数表明,其分子结构为典型的无定型结构,且主要化学键的平均键长与实验值吻合较好,含钙体系地聚合物凝胶结构模型中Si-O键、Al-O键和O-O键径向分布函数出现了峰的分裂现象,Ca的加入使Si-O键、Al-O键和O-O键类型变得复杂。