非电极固定单颗粒限域电化学发光成像新策略

摘要

单细胞或单颗粒的电化学发光(ECL)成像法在细胞形貌和生物传感分析以及单颗粒表面催化机理方面的研究越来越受到研究者的重视。然而,微米级发光颗粒在电极表面的ECL成像受共反应试剂的传质、共反应试剂自由基寿命和颗粒光屏蔽效应等关键因素的影响尚未深入研究。受荧光成像法的启发,文章提出非电极固定单颗粒限域电化学发光成像新策略,即电极产生的共反应试剂自由基与非电极固定发光单颗粒进行化学反应而产生发光并进行成像。通过单颗粒逼近碳纤维(φ≈7.0μm)超微电极的电化学方法揭示了在扩散层内大粒径磁珠阻碍了电活性物质向电极表面的扩散。通过微米级发光磁珠(MB@SA/biotin-GSK-Ru1)吸附在工作电极表面的“正向”ECL成像法,发现大粒径发光磁珠的ECL强度远小于小颗粒发光磁珠的强度,揭示了磁珠接触电极使电极活性面积减小和磁珠的光屏蔽效应导致ECL强度降低。通过非电极固定单颗粒限域电化学发光成像新方法,发现电化学发光仅发生在共反应试剂自由基扩散层内,ECL强度也受到磁珠光屏蔽效应的影响,但是其光屏蔽效应影响小于“正向”ECL成像法。该研究工作为单颗粒限域电化学发光成像法研究提供了一种可选择的新策略。