ZSM-5负载Mn快速SCR反应机理的量子化学研究

摘要

选择性催化还原SCR技术是处理NOx的有效方法之一.SCR技术以NH3为还原剂,在催化剂的作用下可使得NOx的脱除率达到85%以上.利用量子化学密度泛函理论,对负载在分子筛ZSM-5上Mn的SCR及快速SCR反应机理进行了研究.基于Eley-Rideal机理,快速SCR与SCR的反应基本相似,两者的最大区别在于:SCR是利用NO与ZSM5—MnO—NH3发生反应,生成ZSM5—MnO—NH2,而快速SCR是利用NO2与ZSM5—MnO—NH3反应获得ZSM5—MnO—NH2.通过计算表明,在ZSM5—Mn作为催化剂的情况下,相比NO直接反应(154.976kJ/mol),NH3与NO2反应具有更低的活化能(61.700kJ/mol),具有明显的催化效果.计算研究初步揭示了ZSM5—Mn对SCR催化反应机理,为快速SCR的进一步研究提供了理论参考.