铵盐对TS-1分子筛合成过程中钛物种分布的影响

摘要

以(NH)4SO4作为晶化调节剂,通过调节铵盐添加量,合成出了不同钛物种分布的TS-1-X系列分子筛(X为铵盐与SiO2的物质的量比).通过ICP-AES、FT-IR、UV-vis、UV-Raman等表征对TS-1-X系列分子筛中钛物种分布进行了系统的研究.以1-己烯环氧化为探针反应,考查了TS-1-X分子筛的催化性能.研究结果表明,适量铵盐不仅有利于钛从液相向固相富集,促进Ti元素进入MFI骨架结构,还有利于抑制晶粒过快生长,得到晶粒粒径小且分布均匀的TS-1分子筛;而过量的(NH)4SO4反而利于锐钛矿TiO2、无定型钛等非骨架钛物种的形成,同时促进晶粒过快生长得到大晶粒TS-1分子筛.最后,当n((NH4)2SO4)/n(SiO2)=0.2时合成出反应性能最佳的骨架富钛TS-1,其对1-己烯转化率高达42％,同时H2O2的有效利用率为81.8％.此外,通过实验和表征考察了铵盐中各组分对TS-1性质的影响,发现铵盐通过自身的阴离子以及对pH值的改变,对TS-1晶化体系进行调节.