Fe3O4(001)-B表面水煤气变换反应机理第一性原理研究

摘要

采用自旋极化的密度泛函理论方法系统地研究了Fe3O4(001)-B表面水煤气变换的反应机理,计算了整个反应历程。结果表明,对于Fe3O4(001)-B表面上的水煤气变换反应,氧化还原、联合和再生三种反应路径共存,但氧化还原和联合机理的有效能垒较低,因而更占优势。对于生成H2的基元反应,其活性受表面H浓度和催化剂表面O缺陷浓度影响;较高的表面H浓度和O缺陷浓度均有利于H2生成。这些结果有助于进一步认识铁氧催化剂上的水煤气变换反应机理。