硬模板法制备微孔-介孔复合SAPO-11分子筛及其长链烷烃异构化反应

摘要

以常规SAPO-11分子筛水热合成方法为基础,在分子筛晶化过程中加入一定量的炭黑颗粒作为硬模板构造介孔结构,得到具有微孔-介孔复合结构的SAPO-11分子筛.考察不同碳模板含量对所得分子筛中介孔容量和表面酸性质的影响,并利用N2吸脱附测试、X-射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)对所得分子筛的晶体结构、孔结构和酸类型进行分析.以正十二烷作为模型化合物,对负载0.5％ Pt的SAPO-11分子筛的异构化反应催化性能进行评价.结果表明:随着碳模板加入量的增加,分子筛介孔容量先增加后降低,在10％时达到最大;适量碳模板的加入并没有影响分子筛的晶体结构;分子筛中有明显介孔结构产生;异构化反应结果显示催化剂活性与分子筛介孔容量以及表面酸类型相关:一方面,介孔孔容增大可以降低传质阻力,暴露更多孔口活性位,从而提高异构化催化活性;另一方面,提高分子筛孔道内B酸和L酸比值,有利于提高异构化反应的异构化选择性;随着反应温度升高转化率升高,但选择性明显下降.