针对电子极化子迁移的哈伯德U修正受限密度泛函理论方法:TiO_(2)实例研究

摘要

极化子的形成和迁移对过渡金属氧化物的物理和化学性质有重要影响.含哈伯德U修正的密度泛函理论和受限密度泛函理论方法经常被应用于小极化子迁移性质的理论研究.本文在投影缀加波框架中实现了哈伯德U修正的受限密度泛函理论(cDFT+U),并将其应用于体相TiO_(2)中的极化子迁移性质的计算.确认了哈伯德U的取值对极化子性质的理论预测有重要影响.采用基于cDFT计算所获得的哈伯德U值,可对TiO_(2)金红石和锐钛矿相中的极化子性质获得与实验符合很好的描述.本文表明,使用与理论上一致的方式计算获得的哈伯德U值,cDFT+U有望成为一种有效的不需经验输入而计算过渡金属氧化物极化子性质的第一性原理方法.