无溶剂法镧改性SBA-15的制备、表征及催化性能

摘要

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用固相研磨法掺杂La元素,以SO2-4或S2O2-8为助催化剂同时掺杂在介孔分子筛中增强SBA-15表面活性中心,制备了La-SO2-4/SBA-15和La-S2O2-8/SBA-15负载型固体酸催化剂.用X射线衍射、透射电镜、低温N2吸附-脱附、红外光谱、热重分析和NH3-TPD等分析方法对改性材料的结构性能及表面酸性能进行了表征.表征结果显示,制得的La-SO2-4/SBA-15和La-S2O2-8/SBA-15保持高度有序的二维六方介孔结构.用Hammett指示剂法测得La-SO2-4/SBA-15和La-S2O2-8/SBA-15表面酸强度(H0)分别为2.77～3.30和0.78～0.99,表明制备的改性材料为固体酸.以改性的SBA-15为催化剂,催化合成乙酸正丁酯,在酸醇物质的量比为1∶ 1.2、催化剂用量0.375 g(为冰醋酸质量的5%)和反应时间140 min的条件下,采用La-S2O2-8/SBA-15和La-SO2-4/SBA-15为催化剂,其酯化率分别为97.31%和89.28%.