等离子体辅助制备低温高活性CO_(2)催化还原用Y_(2)O_(3)-Ni/CeO_(2)催化剂

摘要

以CeO_(2)为载体,采用浸渍法和N2辉光等离子体辅助处理制备了一系列不同含量(质量分数,下同)的Y_(2)O_(3)促进的Ni/CeO_(2)催化剂,研究了该处理方法下Y_(2)O_(3)含量对催化剂结构和低温反应性能的影响。结果表明,在CO_(2)催化还原制合成天然气反应中,随着Y_(2)O_(3)含量的增加,Y_(2)O_(3)-Ni/CeO_(2)的反应活性先升高后降低。在220℃,n(H_(2)):n(CO_(2))=4:1,空速15000 mL/(g·h)时,1.5Y_(2)O_(3)-Ni/CeO_(2)表现出最优异的低温催化反应活性,CO_(2)转化率达到84.1%,CH_(4)选择性为100%。Y_(2)O_(3)的加入增强了活性组分Ni的分散度和还原度,增加了催化剂表面活性位数量,并调控了催化剂上的碱性位和氧空位含量,提高了低温下的反应活性。对1.5Y_(2)O_(3)-Ni/CeO_(2)进行80 h稳定性测试,发现CO_(2)转化率始终维持在85.0%左右,CH_(4)选择性为100%。