制备方法对Al_(2)O_(3)-CeO_(2)物化性质及CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响

摘要

复合氧化物界面性质与CO_(2)加氢制甲醇反应的催化性能有着重要的关系。本文对比考察了物理共混法、浸渍法、传统共沉淀法和微流控连续共沉淀法对Al_(2)O_(3)-CeO_(2)复合氧化物界面性质和催化性能的影响。浸渍作用尽管使Al_(2)O_(3)/CeO_(2)界面产生了一定的结构性质调变,但贫瘠的氧空位缺陷导致催化反应效率低。共沉淀样品中固溶结构的存在增强了Al_(2)O_(3)/CeO_(2)界面的相互作用,增大了电子结合能,形成的大量氧空位缺陷有利于CO_(2)活化转化。而微流控连续共沉淀法合成样品因具有更小的晶粒尺寸、均匀的复合相结构和丰富的氧空位缺陷,表现出更为优异的催化性能。在原料气配比为V(H_(2))∶V(CO_(2))∶V(N_(2))=72∶24∶4,反应温度为320℃,反应压力为3 MPa,体积空速为9000 mL·g^(-1)·h^(-1)的条件下,Al2O3-CeO_(2)复合氧化物的CO_(2)转化率、甲醇选择性及甲醇时空产率分别达到15.3%,86.4%和0.076 g·mL^(-1)·h^(-1)。