P掺杂C3N4的制备及其在碱催化反应中的应用

摘要

基于酸碱协同催化设计思想，以结构类似的三聚氰胺和六氯环三磷腈热缩聚制备了P掺杂的C3N4材料。利用SEM和BET分析P掺入前后材料的结构，发现P掺入后材料变为直径约为5μm的球状结构，比表面积由8.2 m~2/g增加至11.9 m~2/g。采用XPS和31P MAS NMR证明P以P-OH和P=O键形式进入三嗪结构骨架中。将P掺杂的C3N4材料作为无金属多相催化剂应用于碱催化反应中。采用硝酸将部分P-OH氧化为P=O，探讨了P种类和数量对环氧丙烷与CO2环加成反应、碳酸丙烯酯与甲醇酯交换反应以及苯甲醛与丙二腈Knoevenagel反应的影响，结合XPS和31P MAS NMR表征结果发现P-OH的引入有利于CO2环加成反应、酯交换反应和Knoevenagel反应的进行。