纳米核壳Co@NC催化剂活化过氧乙酸降解磺胺甲噁唑

摘要

过氧乙酸[PAA,CH3C(O)OOH]作为一种新兴的氧化剂,在处理污水中难降解有机污染物中受到了越来越多的关注.通过蚀刻方法制备出纳米核壳Co@NC催化剂,并将其用于活化PAA降解污水中磺胺甲噁唑(SMX).结果表明,当控制催化剂投加量为0.02 g·L^(-1)、PAA浓度为0.12mmol·L^(-1)和SMX浓度为10μmol·L^(-1)时,反应5 min时SMX的去除率即可达到98%,且降解SMX的速率常数为0.80 min^(-1).SMX降解效率随催化剂添加量和PAA浓度提高而显著增加.结果发现核壳Co@NC/PAA体系在近中性条件下(pH为6.0~8.0)可获得最佳的SMX降解效果,酸性或碱性条件均不利于SMX去除.HCO_(3)^(-)和腐殖酸对该催化体系存在显著抑制,而Cl-抑制作用较弱.此外,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)研究发现,乙酰氧自由基(CH_(3)CO_(2)·)和乙酰过氧自由基(CH_(3)CO_(3)·)为该体系中降解SMX的主要活性氧物种.进一步采用U-HPLC-Q-Exactive Orbitrap HRMS测定了该体系中SMX的降解产物,并提出了SMX可能的降解路径.同时,催化剂循环利用实验表明,纳米核壳Co@NC催化剂具有较好的催化稳定性和重复利用性.