包覆型镍基催化剂DRM反应研究

摘要

Ni纳米颗粒是甲烷干重整反应(DRM)中的高效催化剂。然而,当应用于实际条件下的DRM反应时,克服由于烧结和积碳引起的催化剂失活,提高催化剂耐久性是其面临的巨大挑战。通过原子层沉积(ALD)技术制备了不连续包覆的FeOx-Ni复合纳米催化结构,显著改善了催化活性,并有效抑制了DRM反应中的碳沉积。通过精确调控Ni纳米颗粒上FeOx包覆层的密度可以实现最佳的催化性能,在650℃下,CH4的转化率由52.21%提高到64.27%。一方面,不连续的包覆结构将Ni表面分隔开,以防止形成碳纳米管钝化催化剂。另一方面,FeOx提供了部分甲烷分解的活性位点,这有利于催化剂活性的提升。同时,FeOx的添加,增强了CO2的吸附和活化,减少了碳中间体的形成。Fe含量为0.1%(质量分数)的FeOx/Ni/Al2O3在650℃反应72 h后活性(CH4转化率)仅降低7%,耐久性良好。