碳纳米管/环糊精金属有机骨架协同强化混合基质膜的CO_(2)分离

摘要

为了实现混合基质膜中CO_(2)的高效分离,设计了羧基化多壁碳纳米管(CNT)和氨基化β-环糊精金属有机骨架(β-CD MOF)双填料(CM),并将其引入磺化聚醚醚酮(SPEEK)基质中,在膜内同时构建CO_(2)扩散通道和亲和位点,增强了混合基质膜的分离性能。采用FTIR和BET表征了CM的化学结构和孔结构,借助膜的SEM、FTIR和力学性能表征了填料-聚合物界面相互作用。研究了CM的合成比例、含量、压力、温度和混合气等因素对混合基质膜分离性能的影响。结果表明:CM与SPEEK之间具有良好的相容性并为气体分子提供了快速的传递通道。在改性CNT与MOF的质量比为5∶5、添加量为7%(质量)以及0.1 MPa和25℃的条件下,混合基质膜的分离性能最优,CO_(2)渗透性为844 Barrer,CO_(2)/N_(2)选择性为84,与纯SPEEK膜相比,分别提升了178%和163%,超过2019年上限。羧基化CNT的直孔通道缩短了CO_(2)的扩散路径,同时改性β-CD MOF表面的氨基载体提升了CO_(2)的溶解性,两者协同提高了混合基质膜的分离性能。此外,负载双填料的膜比单独负载相同含量的羧基化CNT或氨基化MOF的膜具有更好的分离性能。在360 h的测试过程中,混合基质膜保持较好的分离稳定性。