Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应

摘要

利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段,对Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究. 结果表明,Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解-氧化反应机理. 甲烷首先在催化剂上发生解离吸附,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x=1～3). 其中,具有较高H/C比的CHx可能是甲烷部分氧化反应的活性物种, 而具有较低H/C比的CHx可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源. 活性物种CHx在活性氧物种的作用下,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢. 含氧中间体物种进一步分解,即生成CO和H2; CO2也可由CHx或CHxO物种进一步氧化生成.