SO2-4/SiO2表面酸性的红外光谱和密度泛函理论研究

摘要

对介孔SiO2及硫酸根促进的SiO2样品进行了原位吡啶吸附红外光谱测试,分别建立了硫酸根促进前后的SiO2表面原子簇模型,用密度泛函理论对其吡啶吸附行为进行了计算,分析了SO2-4/SiO2表面酸性产生的机理. 实验和计算结果表明, SO2-4/SiO2表面不存在Lewis酸中心,原位红外谱图中表征Lewis酸性的特征峰对应于氢键吸附吡啶的环振动,这种氢键作用因SiO2表面的硫酸根促进而得到加强. HSO-4螯合结构为SO2-4/SiO2表面Br(φ)nsted酸中心,其酸强度强于表面磺酸基团修饰的介孔SiO2材料SO3H-MSU, 而弱于HZSM-5. SO2-4/SiO2的酸催化活性源于其表面的Br(φ)nsted酸性.