Pd-Cu/ZrO2催化CO2加氢制甲醇的性能

摘要

cqvip:采用溶胶-凝胶法制备了n(Cu)∶n(Zr)=1∶1、1∶2、1∶4和1∶8的Cu/ZrO2催化剂。实验结果表明,当n(Cu)∶n(Zr)=1∶4时,催化剂表现出较高的CO2转化率(8.0%)和甲醇选择性(59.5%),为了增加CO2的转化率,提高甲醇选择性,在n(Cu)∶n(Zr)=1∶4的催化剂中添加质量分数1%的Pd,采用浸渍法制备了Pd-Cu/ZrO2催化剂。在250℃、2MPa、12000mL/(g·h)和V(H2)∶V(CO2)=3∶1的反应条件下,CO2转化率和CH3OH收率相比Cu/ZrO2催化剂(n(Cu)∶n(Zr)=1∶4)分别提高了40.0%和80.9%。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸附-脱附(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)和程序升温还原化学吸附仪(H2-TPR)等仪器表征证明Pd的添加提高了催化剂的分散性和比表面积。催化剂中Pd和Cu之间强相互作用,使Cu2p轨道结合能向低处偏移,还原温度的降低,说明Pd-Cu/ZrO2催化剂还原能力增强,使得CO2加氢活性提高。