通过Pt-载体作用制备高热稳定的CH4重整催化剂

摘要

使用三效催化剂是国六天然气车(NGVs)尾气实现高效净化的有效手段,增强甲烷(CH4)重整反应是提高三效催化剂对CH4转化活性的有利途径之一。国六天然气车排放法规对催化剂的耐久里程提出了更高的要求,这就要求该CH4重整催化剂必须具有优异的热稳定性。本文分别以铈锆复合物、二氧化铈(CeO_(2))和二氧化锆(ZrO_(2))为载体,通过不同的金属-载体相互作用制备三种热稳定性不同的Pt催化剂。结果显示,以CeO_(2)为载体制备的Pt催化剂对CH4蒸气重整反应显示出优异的活性和热稳定性,这是由于Pt与CeO_(2)发生强相互作用,老化过程中Pt发生再分散,最终Pt在CeO_(2)表面生成热力学稳定的Pt^(2+),因此老化后Pt还能保持较高的分散性。以铈锆复合物为载体制备的Pt催化剂,由于电子转移生成以PtO_(2)为主的铂物种,经老化后发生一定程度的分解和团聚,Pt分散度下降,活性降低。而以ZrO_(2)为载体制备的Pt催化剂显示出最差的热稳定性,这是由于Pt与ZrO_(2)载体的相互作用较弱,Pt在ZrO_(2)载体表面没有有效的锚点,老化过程中铂物种发生迁移和团聚,Pt分散度严重下降,活性严重降低。