低标度XYG3双杂化密度泛函的开发与测评

摘要

以XYG3为代表的双杂化泛函代表了目前密度泛函方法的最高精度,可以胜任复杂化学环境中不同类型的相互作用的精准描述.然而由于XYG3采用二级微扰相关能(PT2)的形式引入未占轨道信息,其计算标度随体系尺寸呈5次方增长,同时内存需求呈4次方增长,这极大削弱了XYG3方法在复杂大体系研究中的可用性.本文介绍了一种结合局域密度拟合方法(Local Resolution-of-Identity,RI-LVL)与拉普拉斯变换(Laplace Transformation,LT)的低标度算法.采用MPI与OpenMP的混合并行设计,实现了可兼顾计算精度、计算效率和数值稳定性的低标度XYG3(LT-XYG3)计算功能.在一系列水簇及ISOL22测试集的测评中,LT-XYG3有效地降低了双杂化泛函的计算成本与内存消耗,展示了良好的可靠性与应用前景.