碳基催化剂用于电催化氧还原生产H_(2)O_(2)的研究进展:策略、计算及实际应用

摘要

过氧化氢(H_(2)O_(2))作为一种多功能且环保的氧化剂,在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用.传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂,无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择.基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法.通常,H_(2)O_(2)可以通过2e^(-)ORR过程合成.碳基催化剂因储量丰富、成本低、结构可调和导电性好等优点,被认为是用于2e^(-)ORR的最佳催化剂之一.本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H_(2)O_(2)方面的研究进展.首先,介绍了2e^(-)ORR过程的基本原理,揭示了影响ORR路径的关键因素;然后,阐述了密度泛函理论(DFT)计算对揭示催化活性位点的关键作用,并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具;综合评述了促进H_(2)O_(2)产生的几种有效策略(优化金属单原子、构建催化剂表面缺陷工程、引入吡咯氮、掺杂含氧官能团及掺杂其它杂原子);介绍了批量生产H_(2)O_(2)的装置发展及其优缺点;最后,展望了电化学合成H_(2)O_(2)在未来发展中可能面临的机遇和挑战.