g-CN体系的准粒子能带结构和光学特性

摘要

利用多体格林函数理论,本文研究了二维CN体系(包括triazine和tri-s-triazine)的激发态特性.通过GW方法,我们计算了准粒子的能量.考虑电子-空穴相互作用,通过求解Bethe-Salpeter方程,我们获得了激发态能量和光谱.我们发现,在这两种CN体系的价带中,σ轨道和Π轨道之间的交换作用非常强烈.由于占据的σ轨道和Tr轨道之间的准粒子修正量非常不同,因此,为了得到准确的带隙值和光谱,我们需要对这两种轨道开展精确的GW计算.与单层的CN体系相比,双层结构中层与层之间的范德华相互作用使带隙值降低了0.6 eV,而光吸收谱红移了0.2 eV,这是由于双层结构具有更小的激子束缚能.我们计算的吸收峰的位置与实验结果符合很好.实验中的吸收峰主要是由深能级的Π轨道到Π*轨道的跃迁形成的.Π→Π*跃迁和σ→Π*跃迁之间的耦合能够在长波长范围产生弱的吸收尾巴,如果调整入射光的极化方向,由σ→Π*跃迁产生的高强度的吸收峰将会在更低能量处出现.