利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学

摘要

卤代烷烃会破坏臭氧层,而碘乙烷(C2H5I)是卤代烷烃中重要代表物质之一.采用离子速度成像技术、飞秒激光技术和飞行时间质谱技术,探究了C2H5I的多光子电离解离动力学.通过分析C2H5I在强场作用下多光子电离解离得到的解离通道、碎片的动能、角度分布和各向异性参数等信息来研究碘乙烷离子(C2H5I+)C-I键裂解机理.根据飞行时间质谱实验,C2H5I在飞秒激光脉冲作用下发生多光子电离解离得到的碎片有C2H+,I+,CH2I+,C2H2+,C2H3+,C2H+等.与C-I键相关的碎片为C2H+和I+,解离机制分别对应于C2H5I+→C2H5++I和C2H5I+→C2H5+I+.同时,采用离子速度成像技术研究C2H5I+的C-I键裂解产生的C2H5+和I+的速度影像,得出两者的速度分布和动能分布,分析结果表明C-I键裂解产生C2H+和I+的过程都存在高能通道和低能通道.进一步分析解离碎片离子的角度分布发现C2H5+解离时各向异性参数接近于0,可能对应于慢速的振动预解离过程.I+在解离时各向异性参数较高,可能源于排斥势能面上的快速解离过程.最后采用密度泛函理论计算了C2H5I分子电离前后构型变化、离子态的能级强度及谐振强度,对C2H5I+的解离机制做了更进一步的分析和讨论.