双层反铁磁体K3Cu2F7中轨道序驱动的自旋二聚化

摘要

基于自旋-轨道-晶格Hamilton量,应用团簇自洽场方法,研究了双层钙钛矿结构材料K3Cu2F7基态的晶格、磁及轨道结构,发现近孤立的双层的对称破缺和Jahn-Teller晶格畸变使得Cu2+离子在每层内交替占据|z3-x2＞/|z2-y2＞轨道,进而导致双层的层间表现为强的反铁磁耦合,层内为弱的铁磁耦合.强反铁磁耦合导致层间自旋二聚化,形成自旋单重态.层内Cu2+离子的轨道占据与弱的铁磁耦合满足Goodenough-Kanamori-Anderson规则,因此自旋间并无磁阻挫作用,利于形成稳定的自旋二聚化态.由键算符平均场方法得到自旋单重态-三重态激发能隙约为326 K,与实验值400 K相比略小.该理论也适用于同类晶格结构材料Cs3Cu2Cl4Br3自旋二聚态的形成.