AlH+离子5个Λ-S态和10个Ω态的光谱性质以及激光冷却的理论研究

摘要

利用考虑Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用(icMRCI+Q)方法结合相关一致基组aug-cc-pV6Z计算了AlH+离子前两个离解极限对应的5个Λ-S态和10个?态的势能曲线.为了提高势能曲线的可靠性和精确性,计算中考虑了自旋轨道耦合效应、芯电子价电子相关和标量相对论修正以及将势能外推至完全基组极限.基于得到的势能曲线,获得了束缚和准束缚的4个Λ-S态和8个?态的光谱常数和振动能级,与已有的实验结果符合.计算了2(1/2)→X2Σ+1/2和A2Π3/2→X2Σ+1/2跃迁的跃迁偶极距.利用计算的精确的势能曲线和跃迁偶极矩,获得了2(1/2)第一势阱(υ′=0,1)→X2Σ+1/2(υ′′)和A2Π3/2(υ′=0,1)→X2Σ+1/2(υ′′)跃迁的高度对角化分布的Franck-Condon因子(f00和f11)和大的振动分支比;预测了2(1/2)第一势阱(υ′=0,1)和A2Π3/2(υ′=0,1)态短的自发辐射寿命和窄的辐射宽度,这适合于AlH+离子的快速激光致冷.所需的3束激光冷却波长都在紫外区域.这些结果表明了激光冷却AlH+离子的可行性.此外,评估了自旋轨道耦合效应对光谱常数、振动能级和激光冷却AlH+离子的影响.