n型Bi_(2)Te_(3)基化合物的类施主效应和热电性能

摘要

晶粒细化是提高Bi_(2)Te_(3)基热电材料力学性能的重要方法,但晶粒细化过程中伴随的类施主效应严重劣化了材料的热电性能,并且一旦产生类施主效应,就很难通过简单的热处理等工艺消除.本文系统研究n型Bi_(2)Te_(3)基化合物烧结前粉体颗粒尺寸对材料类施主效应和热电性能的影响规律.随着颗粒尺寸减小,氧诱导的类施主效应明显增强,载流子浓度从10 M烧结样品的3.36×10^(19)cm^(-3)急剧增加到120 M烧结样品的7.33×10^(19)cm^(-3),严重偏离最佳载流子浓度2.51×10^(19)cm^(-3),热电性能严重劣化.当粉体颗粒尺寸为1—2 mm时,烧结样品的Seebeck系数为–195 μV/K,载流子浓度为3.36×10^(19)cm^(-3),与区熔样品沿着ab面方向的Seebeck系数为–203 μV/K和载流子浓度为2.51×10^(19)cm^(-3)相近,未表现出明显的类施主效应,可作为粉末冶金工艺的优质原料. 18 M烧结样品获得最大ZT值为0.75,进一步增强织构有望获得优异的热电性能.本研究为调控和有效抑制类施主效应的产生提供了新方法和途径,为采用粉末冶金工艺制备具有优异热电性能和力学性能材料提供了重要指导.