载体和助剂对NiO催化剂氨分解反应的影响

摘要

研究了负载Ni的MgO、γ-Al2O3和Si-Al陶瓷3种催化剂的NH3分解反应活性.活性评价结果表明,3种催化剂的活性顺序为Ni/MgO>Ni/Al2O3>Ni/Si-Al陶瓷.XRD分析表明,NiO负载量为10%时,3种催化剂的表面物相分别为NiMgO2固熔体、NiAl2O4尖晶石和游离的NiO,说明NiO与不同载体的相互作用对催化剂的NH3分解活性影响很大.对于Ni/MgO催化剂,550 ℃时NH3转化率是50%,在650 ℃时达到100%.Ni/MgO催化剂表面物相主要是NiMgO2固熔体,结合H2-TPR结果可以看出,难以还原的NiMgO2表面相是催化剂的活性相.当w(NiO)<10%时,有利于形成NiMgO2固熔体,从而提高催化剂活性;当w(NiO)>10%时,由于游离的NiO晶体的出现导致了活性的降低.加入助剂La,使形成了紧密的La-O-Ni结构单元,加速了NH3在催化剂表面的解离吸附,可提高催化剂的低温活性.与Ni/MgO催化剂相比,Ni/Al2O3催化剂的稳定性较好,在连续反应48 h后,NH3转化率仍是100%,而Ni/MgO却有所降低.TPR和XRD表征结果证明,比较稳定的NiAl2O4是催化剂的活性相.