机器学习与分子模拟协同的CH_(4)/H_(2)分离金属有机框架高通量计算筛选

摘要

在减少CO_(2)排放、实现碳中和的背景下,金属有机框架(MOFs)在清洁能源领域展现出广阔应用前景.提出一种机器学习和分子模拟协同的分层筛选策略,快速、准确地从134185个假设MOFs中识别出具有最佳CH_(4)/H_(2)分离性能的吸附剂.首先,根据MOFs的结构性质,筛掉孔径或体积比表面积不恰当的吸附剂,初筛后MOFs的数量减至62278个.接下来,抽取10%MOFs将结构和化学混合描述符作为特征,利用随机森林分别构建变压吸附和真空变压吸附过程中其对CH_(4)的吸附剂性能得分(APS)预测模型.相比于其他模型构建策略,基于本策略构建的模型具有最优预测准确性,可用于余下MOFs的性能预测.随后根据APS预测值排序,筛选出Top 1000的MOFs并利用分子模拟修正预测结果,进一步确定了10个最佳MOFs.最后,对描述符的重要性进行解释,揭示了实现模型在不同操作场景下的迁移具有潜力,为未来开发适用于多操作场景下的高性能MOFs筛选方法提供了一条高效的研究路径和方法.