载体协同作用下复合Fe2O3(104)与CO化学链燃烧特性研究

摘要

载氧体是化学链燃烧技术的关键制约因素之一，载氧体性能的优劣对化学链燃烧性能起至关重要的作用。本文以价格低廉，环境友好的铁基载氧体作为研究对象。研究将Fe2O3高弥勒指数晶面(104)负载到惰性氧化物(Al2O3、TiO2、MgO、SiO2、ZrO2)分别上，以期通过二者的协同作用改善Fe2O3的载氧率低、活性低的缺陷。
　　首先，采用共沉淀法制备负载不同载体的Fe2O3(104)载氧体，分为Fe2O3(104)/Al2O3、Fe2O3(104)/SiO2、Fe2O3(104)/TiO2、Fe2O3(104)/MgO和Fe2O3(104)/ZrO2，其中Fe2O3(104)的含量为60％。采用XRD、SEM和BET对载氧体的形貌、成分进行表征分析。结果显示，Fe2O3(104)均匀分散到载体(Al2O3、TiO2、MgO、SiO2、ZrO2)表面，载氧体成晶结构良好，颗粒大小均匀，表面结构粗糙，孔隙发达，且比表面积较大。
　　其次，采用热重分析仪以及小型实验台反应床进行复合Fe-基载氧体与CO的化学链反应。结果表明:载体可以提高Fe2O3(104)与CO的反应，其中Fe2O3(104)/Al2O3的性能最优，而Fe2O3(104)/TiO2、Fe2O3(104)/SiO2的性能较差;另外，反应温度可有效改变铁基载氧体的反应活性，温度越高，反应活性越好。采用动力学分析方法分析得出复合铁基氧化物是属于一维扩散模型，复合载氧体与CO发生化学链燃烧反应的表观活化能为～161.387 J·mol-1，并且模型计算值与实验值具有很好的相关性。
　　最后，采用元素分析仪分析研究惰性氧化物载体(Al2O3、TiO2、MgO、SiO2、ZrO2)对所负载的铁基载氧体表面积碳的影响作用。结果发现，Fe2O3(104)/TiO2具有很好的抗积碳能力，而Fe2O3(104)/SiO2和Fe2O3(104)/MgO的C残余量相对较多，即积碳较多。此外反应温度不同抗积碳的能力不同，当反应温度为800℃时，TiO2作为载体制备的铁基载氧体与CO发生化学链燃烧后，表面形成的积碳量最少;当反应温度为900℃时，Fe2O3(104)/TiO2和Fe2O3(104)/Al2O3具有较高的抗积碳性能。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 CO2减排

1．2 CO2捕集方法

1．3 化学链燃烧技术综述

1．3．1 化学链燃烧技术

1．3．2 化学链燃烧发展

1．4 载氧体的发展

1．4．1 镍／铜基载氧体

1．4．2 铁基载氧体

1．5 研究目的及内容

第2章 铁基载氧体制备及优化

2．1 引言

2．2 共沉淀法制备铁基载氧体

2．2．1 实验化学药品及仪器

2．2．2 样品的制备过程

2．3 试验台搭建

2．3．1 搭建小型试验台

2．3．2 热重实验方法

2．4 载氧体表征

2．4．1 X射线衍射分析

2．4．2 扫描电子显微镜(SEM)

2．4．3 元素分析仪

2．4．4 比表面积孔径分析仪

2．5 载氧体的定性评价指标

2．5．1 反应活性

2．5．2 载氧率

2．5．3 积碳

2．5．4 机械能力

2．5．5 其他指标

2．6 本章小结

第3章 复合铁基载氧体与CO性能研究

3．1 引言

3．2 不同载体负载的Fe2O3与CO反应性能研究

3．2．1 载氧体制备和表征

3．2．2 程序升温条件下复合铁基载氧体热重反应曲线

3．2．3 程序恒温条件下复合铁基载氧体热重反应曲线

3．2．4 复合铁基载氧体与CO反应转化率分析

3．2．5 小结

3．3 反应动力学分析

3．3．1 化学反应动力学应用于化学链燃烧

3．3．2 Fe2O3(104)／Al2O3与CO反应动力学分析

3．3．4 小结

3．4 总结

第4章 铁基复合载氧体与CO积碳研究

4．1 引言

4．2 复合铁基载氧体碳沉积

4．2．1 实验步骤

4．2．2 实验方案的确定

4．2．3 碳沉积分析

4．2．4 具体分析

4．3 小结

第5章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果