(光)电芬顿法降解水溶液中抗生素磺胺甲硝唑的研究

摘要

随着我国制药行业和药物消费的发展，大量有毒药物污染物进入环境水体。研究表明，抗生素磺胺类药物，不能通过传统污水处理工艺去除，可以利用高级氧化技术(Advanced oxidation Processes，AOPs)降低其在环境中的残留浓度。其中在酸性介质和Fe2+存在体系中，利用O2在阴极还原生成的H2O2与Fe2+反应所产生的羟基自由基氧化有机物的电芬顿反应倍受青睐。电-Fenton法的实质是把用电化学法产生的H2O2和（或）Fe2+作为Fenton试剂的持续来源与不断补充。
　　本文选取四种不同比表面积的活性炭纤维ACF-1000、ACF-1300、ACF-1500和ACF-1800，分别研究无光照、365nm紫外光照和254nm紫外光照下，电流强度对于体系中TOC、氨氮和pH的变化影响。运用扫描电镜与能谱分析对（光）电芬顿反应前后活性炭纤维形貌变化和表面元素变化进行分析。取得以下主要结果:
　　1、将活性炭纤维电化学产生过氧化氢过程进行了研究。电流强度为0.24A时产生过氧化氢最多;酸性条件有利于过氧化氢的生成，最佳pH为3.0;紫外光照会降低过氧化氢的产量。
　　2、气体种类对Fe2+和Fe3+转化的影响较小。电流对Fe2+和Fe3+转化的影响很大，Fe2+的最佳转化电流为0.12A，Fe3+的最佳转化电流为0.12A和0.08A。
　　3、电流强度、气体种类、金属离子、活性炭纤维比表面积对羟基自由基生成的影响均较大。同一电流强度下，生成羟基自由基的量为O2＞Air＞None;通入同种气体情况下，电流强度为0.12A时，生成羟基自由基浓度最高;金属离子存在下产生的羟基自由基浓度为:Fe2+＞ Fe3+＞Cu2+＞Mn2+＞Co2+;同种条件下，ACF-1800比ACF-1300生成羟基自由基浓度高。
　　4、磺胺甲硝唑的降解速率由高至低依次为:光电芬顿反应、芬顿、UV-Electrogenerated H2O2、电化学产生H2O2、阳极氧化。五种不同反应过程对TOC去除率由高至低依次为:光电芬顿反应、芬顿、UV-Electrogenerated H2O2、电化学产生H2O2、阳极氧化。
　　5、对于四种不同比表面积的活性炭纤维，无光照、365nm紫外光照和254nm紫外光照情况下，反应体系中的氨氮生成量大致随着电流强度的增加而升高。无光照条件下，电流强度对于电芬顿去除磺胺甲硝唑溶液的TOC影响最大，外加365nm紫外光照或254nm紫外光照时，电流强度对光电芬顿反应去除磺胺甲硝唑溶液的TOC效果影响较为不明显。
　　6、（光）电芬顿反应前后的活性炭纤维形貌变化基本一致。随着光电芬顿反应的进行，磺胺甲硝唑逐渐被矿化，分解为小分子的物质。该过程主要依靠体系产生的羟基自由基。

目录

声明

致谢

摘要

1 引言

1．1 磺胺甲硝唑的理化性质

1．2 抗生素药物危害

1．3 磺胺类药物处理技术

1．4 电化学处理有机物研究进展

1．5 本课题研究的目的和内容

2 材料与方法

2．1 实验药品及仪器

2．2 反应装置

2．3 实验方法

2．4 分析方法

3 电化学产生H2O2机理研究

3．1 电流强度对H2O2生成的影响

3．2 pH对H2O2生成的影响

3．3 不同背景气体对H2O2生成的影响

3．4 不同光照体系对H2O2生成的影响

3．5 本章小结

4 活性炭纤维阴极电芬顿过程中铁的转化

4．1 单独阳极氧化过程中铁的转化

4．2 活性碳纤维阴极电芬顿过程中铁的转化

4．3 本章小结

5 羟基自由基生成机理研究

5．1 不同反应过程羟基自由基产量对比

5．2 电流强度对活性炭纤维阴极电芬顿反应产生羟基自由基影响

5．3 背景气体对活性碳纤维阴极电芬顿反应产生羟基自由基影响

5．4 金属离子对活性碳纤维阴极电芬顿反应产生羟基自由基影响

5．5 本章小结

6 (光)电芬顿降解磺胺甲硝唑研究

6．1 不同反应过程降解磺胺甲硝唑(SMX)对比

6．2 (光)电芬顿反应体系TOC的变化

6．3 (光)电芬顿反应体系氨氮的变化

6．4 (光)电芬顿反应体系pH的变化

6．5 (光)电芬顿反应前后活性炭纤维的变化

6．6 (光)电芬顿降解磺胺甲硝唑历程及降解途径分析

6．7 本章小结

7 结论

参考文献

作者简历

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