特殊形貌ZnO、TiO2负载Ag/AgCl光催化材料及其复合石墨烯水凝胶的制备研究

摘要

现代工业生产中，印染废水给环境带来很大压力，有机染料污染物不仅破坏生态环境，更危害人类生命健康。工厂印染废水的有效处理，是当前急需解决的问题。光催化与吸附降解是处理印染废水的重要手段，也出现了商业用光催化剂如P25，商业用吸附剂如活性炭，但是大多存在吸附循环性不高、光催化降解效率低的问题。本研究主要针对上述问题，以具有特殊形貌的四针状ZnO晶须和TiO2纳米晶片为载体，首先负载Ag/AgCl，获得高效复合光催化剂，并引入到石墨烯自组装过程中，研制出既具有吸附性又具有光催化降解性的复合水凝胶。主要研究内容如下:
　　（一）首先，制备四针状ZnO。利用温和的多巴胺自聚合过程在其表面负载Ag/AgCl光催化材，扩大复合光催化剂对光的响应范围;通过调节pH值来控制自聚合，调控还原速率及还原程度，进而来调控Ag/AgCl的组成、形貌及分散度。最终制备出具有优异的光催化活性和稳定性的Ag/AgCl/ZnO复合材料。Ag/AgCl/ZnO光催化活性在质量比1∶1时最为显著:在氙灯照射下20min，罗丹明B的降解达到90％，并且经四次循环试验后降解率高于99％。
　　（二）其次，层状钛酸盐经酸交换及剥离后，制备了特殊状态的TiO2纳米晶片，并对其进行聚多巴胺改性，以聚多巴胺作为媒介，进一步负载Ag/AgCl。最终制备出具有一定吸附及光催化性能的聚多巴胺改性的TiO2纳米晶片以及Ag/AgCl/TiO2复合光催化剂材料。100min光催化后，Ag/AgCl/TiO2对罗丹明B的吸附降解率达到95％。
　　（三）再者，将四针状ZnO晶须和TiO2纳米晶片与石墨烯复合，通过自组装形成三维网络结构，制备出具有优异吸附和降解性能的ZnO-GOH、TiO2-GOH复合水凝胶，进一步分析凝胶形成机理，吸附及循环性能。ZnO-GOH的综合吸附降解率大于85％，TiO2-GOH的综合吸附降解率高达98％。
　　（四）最后，为了提高复合石墨烯基水凝胶的催化降解性能，进行了ZnO-GOH、TiO2-GOH复合水凝胶负载Ag/AgCl的制备探索，并最终制备出具有一定吸附及降解性能的Ag/AgCl/ZnO-GOH、Ag/AgCl/TiO2-GOH复合水凝胶。

目录

声明

致谢

摘要

1 引言

1．1．2常见光催化剂及其应用

1．1．3光催化技术在废水处理中的进展

1．2水凝胶简述

1．2．1水凝胶的形成及应用

1．2．2水凝胶在废水处理中的应用

1．3．1石墨烯基水凝胶的形成机理

1．3．2石墨烯基水凝胶的应用

1．4本论文的研究内容与意义

1．4．1本论文研究内容

1．4．2本论文研究意义

2 四针ZnO、Ag／AgCl、Ag／AgCl／ZnO光催化剂的制备及性能研究

2．1引言

2．2实验部分

2．2．1 ZnO、Ag／AgCl及Ag／AgCl／ZnO复合材料的制备

2．2．2光催化降解实验过程

2．3结果与讨论

2．3．1 Ag／AgCl和Ag／AgCl／ZnO的结构及形貌

2．3．2 Ag／AgCl和Ag／AgCl／ZnO的吸光性能及XPS能谱分析

2．3．3 Ag／AgCl和Ag／AgCl／ZnO的电化学性能

2．3．4不同pH条件下Ag／AgCl的光催化性能

2．3．5不同质量比Ag／AgCl/ZnO的光催化性能

2．3．6 Ag／AgCl／ZnO对不同染料的光催化降解性能

2．3．7 Ag／AgCl／ZnO的光催化循环性能

2．4小结

3 TiO2纳米晶片、Ag／AgCl／TiO2光催化剂的制备及性能研究

3．1引言

3．2实验部分

3．2．3 Ag／AgCl／TiO2复合材料的制备及光催化降解过程

3．3结果与讨论

3．3．2不同TiO2材料的光催化性能

3．4小结

4 ZnO复合石墨烯水凝胶(ZnO-GOH)、TiO2复合石墨烯水凝胶(TiO2-GOH)的制备及在吸附光催化领域的应用

4．1引言

4．2实验部分

4．2．2 ZnO-GOH、TiO2-GOH对罗丹明B的吸附及光催化降解过程

4．2．3 ZnO-GOH、TiO2-GOH的吸附循环过程

4．3结果与讨论

4．3．3 ZnO-GOH、TiO2-GOH气凝胶的承重性能

4．3．4不同ZnO、TiO2含量的ZnO-GOH、TiO2-GOH的吸附降解性能

4．3．5 ZnO-GOH、TiO2-GOH对不同浓度染料的吸附降解性能

4．3．6 ZnO-GOH、TiO2-GOH的吸附循环性能

4．4小结

5 Ag／AgCl／ZnO复合石墨烯水凝(Ag／AgCl／ZnO-GOH)、Ag／AgCl／TiO2复合石墨烯水凝胶(Ag／AgCl／TiO2-GOH)的制备及在吸附光催化领域的应用

5．1引言

5．2实验部分

5．3．1 Ag／AgCl／ZnO-GOH、Ag／AgCl／TiO2-GOH的形貌与组成

5．3．2 Ag／AgCl／ZnO-GOH、Ag／AgCl／TiO2-GOH对不同浓度染料的吸附降解性能

5．3．3 Ag／AgCl／ZnO-GOH、Ag／AgCl／TiO2-GOH与ZnO-GOH、TiO2-GOH对染料的吸附降解性能对比

5．3．4 Ag／AgCl／ZnO-GOH、Ag／AgCl／TiO2-GOH的吸附循环性能

5．4小结

6．1结论

6．2展望

参考文献

附录

作者简历

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