沸石分子筛降解烟草烟气中亚硝胺的研究

摘要

在该论文中,考察了烟气中亚硝胺总含量在不同沸石作用下的降低程度,并采用探针反应、TPSR、TG-DTA、液相吸附、IR、GC-MS等手段,研究了沸石孔径、表面酸性、温度等因素对亚硝胺降解的影响.在此基础上对该过程中沸石的催化作用机进行了讨论.主要内容如下:1、测定试样中亚硝胺总含量的分光光度法的建立,该论文首次研究了一种适用于国内实验室普遍采用分析亚硝胺总含量的分光光度法.2、沸石降解烟草烟气中亚硝胺的研究,采用将沸石掺入烟丝卷制成烟,收集燃烧产生烟气并分析其中亚硝胺总含量的方法,作者们全面考察了多种沸石、无定型硅酸盐、氧化物及复合型沸石同时降低主、侧流烟气中亚硝胺的总含量.系统地研究了沸石型号、结构、孔径、硅铝比、阳离子等对降解亚硝胺的影响.在烟草烧温度下,作者们研究了二甲基亚硝胺、吡咯烷亚硝胺和六亚甲基亚硝胺在Y、ZSM-5、β及A型等沸石上的吸附与催化过程.探讨了亚硝胺在沸石上的吸附-扩散性质与亚硝胺降解的关联以及沸石表面化学性质对吸附亚硝胺的影响.烟草真实燃烧温度范围位于573~1073K,并且烟草烟气中的酸性物质能够将掺入卷烟中Na<'+>型沸石质子化,因此烟气中亚硝胺的裂解除了高温下的热裂解外,在较低温度时主要依靠沸石表面质子酸的催化裂解.

目录

文摘

英文文摘

本论文创新点

第一章前言

一文献综述

1.1亚硝胺简介

1.2烟草及烟草烟气中的亚硝胺

1.3环境烟草烟气与被动性吸烟

1.4烟草烟气中致癌物质的去除

1.5含氮有机污染物的催化降解

1.6环保催化

二论文指导思想和实施方案

参考文献

第二章实验方法

2.1原料与试剂

2.1.1沸石样品

2.1.2 H+型沸石的制备

2.1.3试剂

2.2仪器及测试方法

2.2.1分光光度法测量试样中亚硝胺浓度

2.2.2脉冲探针反应

2.2.3程序升温表面反应

2.2.4 TG-DTA

2.2.5液相吸附的测定

2.2.6红外光谱的测定

2.2.7色谱-质谱对亚硝胺裂解产物的分析

第三章烟草制品中亚硝胺总含量分析技术

3.1亚硝胺分析技术概括

3.1.1挥发性的亚硝胺的分析

3.1.2非挥发性的亚硝胺的分析

3.2分光光度法对亚硝胺总含量的测定

3.2.1实验部分

3.2.2结果与讨论

3.3本章小结

参考文献

第四章分子筛对烟草烟气中亚硝胺的降解

4.1主、侧流烟气中亚硝胺的采集与沸石的降解作用

4.1.1主流烟气中亚硝胺的采集与降解

4.1.2侧流烟气中亚硝胺的采集与降解

4.2氧化物及复合沸石添加材料对亚硝胺的降解作用

4.3气相色谱-热能分析仪对烟气中亚硝胺降解的测定

4.4降解机理讨论

4.5本章小结

参考文献

第五章分子筛吸附亚硝胺的研究

5.1探针反应研究亚硝胺在沸石上的吸附

5.1.1沸石孔径对亚硝胺吸附的影响

5.1.2沸石酸性对亚硝胺吸附的影响

5.1.3亚硝胺热稳定性的影响

5.1.4温度对沸石吸附亚硝胺的影响

5.2程序升温表面反应(TPSR)研究亚硝胺在沸石上的吸附

5.2.1不同亚硝胺在NaY沸石的TPSR结果

5.2.2 NDMA及NPYR在不同沸石上的TPSR结果

5.2.3 H+、Na+型沸石上亚硝胺TPSR的对比

5.3 TG-DTA结果

5.4液相吸附

5.4.1沸石孔容、孔径对吸附的影响

5.4.2沸石表面化学性质对吸附的影响

5.5本章小结

参考文献

第六章分子筛催化降解亚硝胺的研究

6.1 IR研究亚硝胺在沸石上的裂解反应

6.1.1 NaZSM-5沸石上NDMA的IR结果

6.1.2 HZSM-5沸石上NDMA的IR结果

6.2气相色谱-质谱对沸石上亚硝胺裂解产物的分析

6.2.1 NPYR的裂解产物分布

6.2.2 NDMA的裂解产物分布

6.3亚硝胺裂解机理的讨论

6.4本章小结

参考文献

第七章总结

攻读博士期间发表文章及申请专利

致谢