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六铝酸盐催化剂的制备及对甲烷催化燃烧性能的研究

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北京化工大学学位论文原创性声明

第一章绪论

第二章实验部分

第三章La系六铝酸盐催化剂性能

第四章Ba系六铝酸盐催化剂性能

第五章反相微乳液法制备BaMnAl11O19-α六铝酸盐

第六章结论

参考文献

研究成果及发表的学术论文

致谢

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摘要

本文采用可控共沉淀法和反相微乳液法制备了La-、Ba-六铝酸盐催化剂。并利用XRD、TPR、XPS、BET和TEM等方法对催化剂的性能进行表征,考察了用Mn、Fe等离子取代六铝酸盐晶格中的Al3+离子后对催化剂的比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响。XRD结果表明,经1200℃焙烧4h后催化剂主要以六铝酸盐晶相存在,用Mn、Fe离子取代有利于六铝酸盐晶相的生成,但过量的Mn、Fe离子会使六铝酸盐晶格发生形变,导致杂质相出现。BET结果表明,随着Mn、Fe离子取代量的增加催化剂的比表面下降。XPS、TPR的分析结果表明,Mn离子在六铝酸盐晶格中主要以+2和+3价两种混合价态存在,而Fe离子以+3价形式存在。通过对六铝酸盐催化剂活性评价,得出Mn、Fe离子的取代可大大提高催化剂对甲烷的催化燃烧活性,La-六铝酸盐催化剂系列中LaMnAl11O19、LaFe2Al10O19的催化活性最好,Ba-六铝酸盐催化剂系列中BaMn3Al9O19、BaFe2Al10O19的催化活性最好。 超临界干燥法有利于提高六铝酸盐的比表面积,同时提高了催化剂对甲烷的催化燃烧活性。用反相微乳液法可制得性能良好的六铝酸盐催化剂,大大提高催化剂的比表面和催化活性,且晶粒细小,相态单一。

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