堇青石基六铝酸盐整体催化剂甲烷催化燃烧性能研究

摘要

天然气因其储量丰富和清洁低污染而被认为是21世纪最具潜力的理想能源。天然气的主要成分是甲烷，催化燃烧结合了催化氧化和气相自由基反应，是实现甲烷高效低污染燃烧的一种有效方式，是目前国内外治理大气污染的同时，充分利用能量的最有效的方法之一。基于催化燃烧反应特点和集成化高效应用目标，采用低压降、高传热效果、小体积的整体催化剂具有很大优越性。六铝酸盐具有很高的热稳定性，适于作高温催化燃烧反应的催化剂。
　　 本文选定堇青石蜂窝陶瓷为整体载体，LaMn0.7Mg0.3Al11O19六铝酸盐为活性组分，研究载体酸预处理和过渡层组成与类型对整体催化剂结构和性能的影响。
　　 考察了草酸和稀硝酸处理不同时间对载体的物理性能和甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明，酸处理能够显著提高载体的比表面积和整体催化剂的活性。硝酸处理0.5 h的整体催化剂具有最高的粘附稳定性。硝酸处理1.5 h的整体催化剂活性最高，起然温度为416℃，完全转化温度为636℃。
　　 分别研究了Al/La和Al/Mg比不同的过渡层对催化剂结构和性能的影响。探讨了复合过渡层中两种组分的相互影响以及与活性组分发生的相互作用，测定了其甲烷燃烧活性。发现一定配比的二元过渡层的引入可以改善整体催化剂的活性。铝镧系列中Al/La比为1：2的整体催化剂具有最高燃烧活性，T10％为404℃，T90％为581℃。MgO的引入同样可以改善催化活性，其中镁铝系列中Al/Mg比为1：2制备的整体催化剂具有最高的催化活性，T10％为397℃，T90％为610℃。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一篇绪论

1.1规整结构催化剂与反应器

1.1.1规整结构催化剂的发展及现状

1.1.2规整结构催化剂的分类及特点

1.2整体催化剂概述

1.2.1整体催化剂的优缺点

1.2.2整体催化剂的应用

1.2.3整体催化剂的组成

1.2.4规整结构催化剂的制备技术

1.3甲烷催化燃烧

1.3.1甲烷催化燃烧机理

1.3.2甲烷催化燃烧催化剂

1.4六铝酸盐

1.4.1六铝酸盐的性质和结构

1.4.2六铝酸盐的取代方式及性能

1.4.3六铝酸盐的制备

1.5本论文的主要研究内容

第二篇实验部分

2.1实验原料和实验设备

2.2实验设备

2.3催化剂的制备

2.3.1堇青石载体预处理

2.3.2过渡层的制备

2.3.3活性层的制备

2.4催化剂表征

2.4.1 X射线衍射(XRD)

2.4.2比表面积

2.4.3 SEM

2.4.4 O2-TPD

2.4.5 UV-Vis

2.5整体催化剂的活性评价

2.6整体催化剂的粘附稳定性评价

2.6.1抗热冲击能力测定

2.6.2抗机械冲击能力测定

第三篇实验结果与讨论

第一章酸预处理条件对载体表面结构和催化性能的影响

1.1引言

1.2实验结果

1.3讨论

1.4本章小结

第二章不同镧铝配比过渡层对堇青石载体负载六铝酸盐甲烷催化燃烧性能的影响

2.1引言

2.2实验结果

2.3讨论

2.4本章小结

第三章不同镁铝配比过渡层对堇青石载体负载六铝酸盐甲烷催化燃烧性能的影响

3.1引言

3.2实验结果

3.3讨论

3.4本章小结

第四篇结论

参考文献

致谢