钨青铜结构铌酸锶钡微晶玻璃的制备及其介电性能研究

摘要

本文采用整体析晶法于950℃的析晶温度下制备了钨青铜结构的铌酸锶钡(SBN)微晶玻璃，系统研究了析晶保温时间、两种形核剂及其含量对微晶玻璃的析晶机理、微观结构、晶体构成、介电性能和储能特性的影响，并借助DSC、SEM、OM、XRD、阻抗谱和电滞回线等分析手段对形成的材料进行了相关的表征，解释了微晶玻璃的形成机理，获得了微观和宏观介电性能的变化关系，揭示了材料内部的极化子类型。
　　 1)利用DSC测试结果，结合Kissinger公式分析得到SBN晶体的析出活化能为462kJ/mol，与Si-O键的离解能相当，表明晶体的析出受Si-O键断裂的影响比较显著。OM测试观察到了SBN微晶玻璃显著的表面析晶现象。
　　 2)析晶保温时间对SBN微晶玻璃的微观结构和介电性能有重要的影响。析晶层厚度随着保温时间的增加呈现出一种抛物线变化规律，随着保温时间从0延长至8h，SBN的晶粒大小和含量呈现先逐渐增加后持平的趋势，样品的介电常数从10增加至460。另外，在未充分析晶之前，样品的居里温度随着保温时间的延长向高温偏移，这是由于大小晶粒间组成的变动以及玻璃相对晶体的夹持效应造成的。研究结果表明950℃保温5h为样品较佳的析晶工艺。
　　 3)形核剂TiO2的掺杂使得SBN玻璃的析晶温度由1000℃降低至950℃，促进了晶体的析出。随着TiO2的含量从0增加到1mol％，体系中的SBN晶粒尺寸先增大后减小，相应微晶玻璃的介电常数也出现先增后减的趋势。TiO2含量为0.1mol％的样品，介电常数达到510，较已有的报道提高了160，最大储能密度达到0.13J/cm3。
　　 4)0.1mol％ZrO2的掺杂使得SBN玻璃的析晶温度由1000℃降低至975℃，微晶玻璃体系中SBN晶粒的尺寸和均匀程度增加。与不加形核剂的样品相比，加入ZrO2的微晶玻璃介电常数提高50，饱和极化强度提高了1.5μC/cm2，最大储能密度提高0.07J/cm3。
　　 5)由弛豫激活能计算得到SBN晶体的激活能接近leV，玻璃基体的激活能略高于晶体，表明晶体中的载流子以氧空位为主，而玻璃相以氧空位和离子极化为主。

目录

声明

学位论文数据集

摘要

符号说明

第一章 文献综述

1．1 引言

1．2 钨青铜结构铁电微晶玻璃简介

1．3 影响钨青铜结构微晶玻璃储能密度的性能参数

1．3．1 介电常数

1．3．2 介质损耗

1．3．3 击穿场强

1．4 铁电微晶玻璃的储能密度计算方法

1．5 影响铁电微晶玻璃储能特性的几种主要因素

1．5．1 组成

1．5．2 制备方法

1．5．3 形核剂

1．5．4 热处理工艺条件

1．6 SBN铁电微晶玻璃的发展及研究现状

1．7 本论文研究目的和意义

第二章 研究内容与研究方案

2．1 本课题研究内容

2．2 8BN微晶玻璃的制备工艺流程

2．3 实验所用原料及仪器设备

2．4 测试手段

2．4．1 综合热分析

2．4．2 X射线衍射

2．4．3 扫描电镜

2．4．4 阻抗分析

2．5 交流阻抗谱

第三章 保温时间对SBN微晶玻璃微观结构和介电性能的影响

3．1 引言

3．2 析晶温度的选择

3．3 热处理方式的选择

3．4 原料组成

3．5 实验结果分析

3．5．1 DSC结果

3．5．2 XRD测试

3．5．3 介电常数及损耗

3．5．4 样品微观形貌观察

3．5．5 断面光学显微镜照片

3．5．6 击穿场强

3．5．7 阻抗测试结果分析

3．6 本章小结

第四章 TiO2和ZrO2对微晶玻璃介电性能的影响

4．1 引言

4．2 原料组成

4．3 实验结果与分析

4．3．1 析晶机理

4．3．2 物相构成

4．3．3 SEM结果分析

4．3．4 介温曲线

4．3．5 电滞回线及储能密度测试

4．3．6 阻抗测试结果分析

4．4 本章小结

第五章 TiO2含量对微晶玻璃介电性能的影响

5．1 引言

5．2 原料配比

5．3 实验结果分析

5．3．1 SFM分析

5．3．2 室温介电常数及损耗测试

5．3．3 阻抗测试结果分析

5．4 本章小结

第六章 结论

参考文献

成果及所发表的学术论文

致谢

作者及导师简介

硕士研究生学位论文答辩委员会决议书