酶催化地沟油生产生物柴油的动力学研究

摘要

本文主要研究了以Candida sp.99-125脂肪酶为催化剂从地沟油中生产生物柴油过程的动力学机制。为了研究反应过程中的动力学机制，本文使用matlab软件作为计算工具。通过对反应体系的推导，本文推导出了三种不同反应机制的动力学方程组。通过带入实验数据进行拟合，最终确定了反应机制为平衡酯化模型，即在地沟油反应体系中主要发生的反应为游离脂肪酸的酯化反应以及甘油酯的水解，而中间产物处于快速平衡状态。而体系中甘油酯的转酯化反应则可以忽略不计。 为了验证动力学模型的可行性，本文又进行了一系列不同初始反应条件下的生物柴油转化实验，发现在不同的反应条件下模型都可以较好的模拟出反应结果，实验数据具有较高的拟合优度。同时，本文也利用模型模拟了甲醇流加实验结果，发现模型也可以较好模拟出甲醇流加实验的结果。通过比较，本文又对甲醇的加入量和加入次数进行了比较选择，发现三步甲醇加入法要优于多次甲醇加入法。 最后，本文利用动力学模型设计了多级串联反应器并进行了验证实验。通过对反应体系中甲醇浓度以及甲醇反应速率的变化曲线分析，本文最终确定了在0，6，18小时分三次等量加入甲醇，并由此计算出每级反应器的停留时间以及流速。通过半连续的实验对所设计的反应器进行验证，实验结果表明每级出口的甲酯转化率基本符合预期结果。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 生物柴油简介

1．2 生物柴油的生产原料

1．3 生物柴油的生产方法

1．3．1 使用碱做催化剂生产生物柴油

1．3．2 使用酸做为催化剂生产生物柴油

1．3．3 使用酶做为催化剂生产生物柴油

1．4 生物柴油生产的动力学研究

1．5 本文研究的内容

第二章 生物柴油催化反应机理的研究

2．1 引言

2．2 实验仪器及原料

2．3 实验步骤及方法

2．3．1 以地沟油为原料催化合成生物柴油的批次反应

2．3．2 反应产物的检测

2．3．3 使用matlab软件编程

2．3．4 动力学模型的选择依据

2．4 动力学方程式的推导与选择

2．4．1 酯化反应与转酯化反应同时进行的动力学模型

2．4．2 酯化反应拟稳态动力学模型

2．4．3 酯化反应平衡态动力学模型

2．5 动力学模型的选择

2．6 本章小结

第三章 不同反应条件下动力学模型的验证

3．1 引言

3．2 实验原料，步骤以及方法

3．3 matlab软件的编程

3．4 结果与讨论

3．4．1 动力学参数意义的探讨

3．4．2 动力学模型的敏感度分析

3．4．3 不同的底物摩尔比对酯化反应的影响

3．4．4 不同的酶浓度对酯化反应的影响

3．4．5 不同的初始水含量对酯化反应的影响

3．5 本章小结

第四章 动力学模型对甲醇流加过程的指导

4．1 引言

4．2 实验仪器及原料

4．3 实验方法

4．3．1 少量多次流加甲醇方法

4．3．2 多量少次流加甲醇方法

4．3．3 使用Matlab模拟流加过程

4．4 实验结果

4．4．1 十二步甲醇流加法的动力学模拟结果

4．4．2 三步甲醇流加法的动力学模拟结果

4．5 本章小结

第五章 动力学模型的应用

5．1 多串联反应器级数的选择

5．2 甲醇加入量和加入时间的选择

5．3 反应器体积和流量的选择

5．4 多级串联反应器流程图与脂肪酸甲酯的理论转化率

5．5 多级串联反应器的验证

5．6 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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