二乙烯基苯包覆多壁碳纳米管及其复合材料介电性能研究

摘要

新型储能器件的研发要求材料的介电性能达到更高水平。导电填料/聚合物基纳米介电复合材料凭借其较低的密度、良好的加工性能和力学性能，广泛受到研究人员的青睐。然而，在渗流阈附近此种材料极高的介电损耗限制了其在工业领域的应用。因此，本文采用悬浮聚合的方法，实现了交联聚合物对碳纳米管的有效包覆，并在此基础上成功制备了三种高介电低损耗的复合材料。主要工作包括:
　　1、以二乙烯基苯(DVB)为活性单体，采用自由基原位悬浮聚合的方法，成功制备了DVB交联聚合物包覆的DVB@MWCNTs杂化材料。该方法为一步投料，反应条件温和、实验步骤简单，通过调节MWCNTs浓度、单体添加量和溶剂的种类，可以控制包覆层厚度在5-80nm之间，同时，包覆层中仍含有未反应的碳碳双键、具有可设计性。
　　2、以DVB单体为桥梁，加入第二单体马来酸酐，通过控制二乙烯基苯和马来酸酐的添加比例、MWCNTs浓度、和溶剂的种类，成功制备了包覆层厚度可在10-70nm之间进行调控的DVB-MA@MWCNTs杂化材料。采用FTIR、XPS等各种测试方法，证明了包覆层中具有酸酐基团。
　　3、采用不同包覆层厚度和长度的DVB@MWCNTs分别与环氧树脂、聚苯乙烯制成了复合材料。结果表明，复合材料介电性能的调控取决于MWCNTs表面包覆层的厚度，所用DVB@MWCNTs纳米介电填料的长度以及基体树脂的种类。具体表现在，当采用包覆层较薄的DVB@MWCNTs时，对于包覆层与基体相容性较好的PS复合体系，使用较短的MWCNTs即可使体系介电实部达到较高水平;对于DVB包覆层与基体相容性不好的环氧树脂复合体系，采用长尺寸、DVB包覆层较薄的DVB@MWCNTs可使复合体系介电实部达到较高水平。此种现象与DVB@MWCNTs与基体界面层间的极化作用有关。最终，我们成功制备了介电常数＞100，介电损耗小于0.1的环氧树脂和聚苯乙烯复合材料。
　　4、以DVB-MA@MWCNTs为介电填料，聚醚型热塑性聚氨酯(TPU)为树脂基体，采用溶液共混-反沉淀-热压的方法制备了含有不同质量分数DVB-MA@MWCNTs的TPU复合材料。我们对复合材料进行了红外、XRD、力学以及介电性能表征，结果表明酸酐基团的存在使得MWCNTs与基体间有更良好的相容性，制备的复合材料在特定频率范围内介电性能优异。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 本课题行业研究发展概况

1．2 纳米填料／聚合物基介电材料研究进展

1．2．1 无机陶瓷填料／聚合物基介电材料

1．2．2 导电填料／聚合物基介电材料

1．3 碳纳米管的包覆修饰

1．3．1 碳纳米管的共价包覆

1．3．2 碳纳米蕾的非共价包覆

1．4 多壁碳纳米管(MWCNTs)／聚合物基介电材料的制备与表征

1．4．1 MWCNTs／聚合物基介电材料的制备方法

1．4．2 MWCNTs／聚合物基介电材料研究方法

1．5 课题的创新性及研究意义

第二章 一种基于二乙烯基苯交联体系可控包覆多壁碳纳米管的方法

2．1 引言

2．2 实验原料

2．3 实验仪器

2．4 测试及表征方法

2．5 DVB@MWCNT杂化材料的制备机理与步骤

2．5．1 制备机理

2．5．2 制备步骤

2．6 结果表征与讨论

2．6．1 引发剂浓度对反应产物的影响

2．6．2 单体添加配比对反应产物的影响

2．6．3 溶剂种类对反应产物的影响

2．6．4 底物浓度对反应产物的影响

2．7 DVB-MA@MWCNTs杂化材料的制备机理与步骤

2．7．1 制备机理

2．7．2 制备步骤

2．8 结果表征与讨论

2．8．1 两单体相对投料量对产物的影响

2．8．2 两单体总投料量对产物的影响

2．8．3 溶剂种类对产物的影响

2．8．4 DVB-MA@MWCNTs杂化材料性能分析

2．9 本章小结

第三章 DVB@MWCNTs／聚合物基复合材料的制备及介电性能研究

3．1 引言

3．2 实验原料

3．3 DVB@MWCNTs／EP复合材料的制备与表征

3．3．1 DVB@MWCNTs／EP复合材料的制备

3．3．2 复合材料AC电导率表征

3．3．3 复合材料介电性能表征

3．3．4 复合材料形貌表征(SEM)

3．3．5 结论

3．4 DVB@MWCNTs／CNTs／PS复合材料的制备与表征

3．4．1 DVB@MWCNTs／PS复合材料的制备

3．4．2 复合材料AC电导率表征

3．4．3 复合材料介电性能表征

3．4．4 复合材料扫描电镜表征(SEM)

3．4．5 结论

3．5 本章小结

第四章 DVB-MA@MWCNTs／TPU高介电弹性体的制备及性能研究

4．1 引言

4．2 实验原科及设备

4．3 DVB-MA@MWCNTS／TPU复合材料的制备与表征

4．3．1 复合材料的制备

4．3．2 复合材料AC电导率表征

4．3．3 复合材料介电性能表征

4．3．4 复合材料力学性能表征

4．3．5 复合材料ATR-IR表征

4．3．6 复合材料SEM表征

4．3．7 复合材料XRD表征

4．3．8 复合材料导热性表征

4．3．9 复合材料热稳定性表征

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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