双连续相导热复合材料成型工艺和性能的研究

摘要

为了制备高导热且力学性能优良的导热复合材料，本论文采用双螺杆挤出造粒工艺、注塑成型工艺制备交联、双连续相、交联/双连续相导热复合材料。主要研究了基体树脂材料的交联和双连续相的形成对复合材料各方面性能的影响:首先，研究了接枝交联、氧化镁粒径、改性氧化镁表面所需硅烷偶联剂含量、氧化镁含量、添加流动助剂对交联导热复合材料高密度聚乙烯(HDPE)/MgO性能的影响;其次，研究了双连续相的表征方法、双连续相形成、基体树脂量、鳞片石墨(LG)含量、HDPE/尼龙6(PA6)配比、碳纤维(CF)的添加对双连续相复合材料HDPE/PA6/LG性能的影响;最后，研究了交联/双连续相二者的协同作用对HDPE/PA6/LG导热复合材料性能的影响。
　　结果表明:
　　1.接枝交联能够保证HDPE/MgO复合材料导热性能的基础上，提高材料的拉伸强度、耐热性，尤其是能够大幅提高材料的冲击韧性;选用平均粒径为55μm的MgO时，材料的综合性能最好，结晶度为70.3％，拉伸强度27.24MPa，热变形温度(HDT)为83.5℃，热导率达0.447 W·(m·K)-1;用1.0％硅烷改性MgO时能够很好的改善MgO和HDPE间的相界面，材料的综合性能最佳;拉伸强度、热导率随氧化镁填充量的增加而增大，冲击韧性也十分优良，氧化镁含量为70％时热导率为1.065 W·(m·K)-1，热变形温度为100.0℃，拉伸强度为35.64 MPa，冲击强度为9.375 kJ/m2;脆断面的SEM图发现HDPE与MgO相容性较佳。
　　2.采用甲酸刻蚀PA6的方法对双连续相进行表征，发现在HDPE/PA6的质量比例为90/10，添加不同含量(50～65％)的LG时能够形成双连续相，且易成型加工，内部缺陷较少，热导率较高，当LG含量为65％时，材料的热导率为1.964 W·(m·K)-1;当LG添加量为60％，HDPE/PA6的比例为10/8、9/9、8/10时HDPE-PA6二者能够形成双连续相，当HDPE/PA6配比为8/10时，材料热导率达2.463 W·(m·K)-1。选取HDPE/PA6配比为8/10体系，添加60％的LG、3％的CF，材料拉伸强度和弯曲强度分别为42.68MPa和66.00 MPa，冲击韧性十分优良，HDT达163.4℃，比纯HDPE高139.94％;热导率提升到2.737 W·(m·K)-1，比纯HDPE高7.92倍。
　　3.实验证明，在双连续相体系中引入交联结构能够提升材料的整体性能:相比未交联体系，交联-双连续相HDPE/PA6/LG体系弹性模量为1594.77 MPa，增加了46.63％，拉伸强度为37.20 MPa，提升了3.56％，弯曲强度为67.46 MPa，提升了7.40％;交联材料的冲击韧性也十分优良为5.23 kJ/m2，材料耐热性较好HDT为129.0℃，交联材料的热导率为2.634W·(m·K)-1。
　　总之，通过交联、双连续相形成、交联/双连续相协同作用及添加多种导热填料的方法，能够在保证高填充时复合材料导热性能的同时，最大程度的提升材料的力学性能，最终得到交联-双连续相导热复合材料HDPE/PA6/LG/CF的弹性模量为2472.55 MPa，拉伸强度为45.73 MPa，弯曲强度为72.75 MPa，断裂伸长率为1.75％，冲击强度为3.40 kJ/m2，热变形温度为176.3℃，热导为率3.214 W·(m·K)-1，满足了LED散热的市场需求。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 课题研究背景和现状

1．2 高分子基导热复合材料国内外研究现状

1．2．1 金属填充高分子材料

1．2．2 金属氧化物或非金属氧化物填充高分子材料

1．2．3 二元化合物填充高分子材料

1．2．4 无机非金属物质填充高分子材料

1．2．5 多元组分的填料混合填充高分子材料

1．2．6 高分子导热复合材料发展趋势及前沿

1．3 高分子材料力学性能改善方法

1．3．1 添加填料法

1．3．2 添加助剂法

1．3．3 形成双连续相法

1．3．4 交联法

1．4 本课题的研究目的、内容和意义

1．4．1 课题研究目的

1．4．2 课题研究内容

1．4．3 课题研究意义

1．5 本课题的创新点和难点

1．5．1 课题创新点

1．5．2 课题的研究难点

第二章 单相交联导热复合材料的性能研究

2．1 研究背景

2．2 实验内容

2．2．1 具体实验原料及试剂

2．2．2 实验仪器及设备

2．2．3 单相交联导热复合材料的制备方法和步骤

2．2．4 材料测试与表征方法

2．3 结果与讨论

2．3．1 接枝交联对导热复合材料性能的影响

2．3．2 氧化镁粒径对交联导热复合材料性能的影响

2．3．3 改性氧化镁硅烷偶联剂含量对交联导热复合材料性能的影响

2．3．4 氧化镁的量对交联导热复合材料性能的影响

2．3．5 流动助剂对交联导热复合材料性能的影响

2．4 小结

第三章 双连续相导热复合材料的性能研究

3．1 研究背景

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂及原材料

3．2．2 实验仪器及设备

3．2．3 双连续相导热复合材料的制备方法和步骤

3．2．4 材料测试与表征方法

3．3 实验结果与讨论

3．3．1 HDPE-PA6双连续相材料的表征

3．3．2 PA6量对多相导热复合材料性能的影响

3．3．3 石墨量对双连续相材料性能的影响

3．3．4 HDPE／PA6配比对双连续相材料性能的影响

3．3．5 碳纤维的添加对双连续相材料性能的影响

3．4 小结

第四章 交联-双连续相导热复合材料的性能研究

4．1 研究背景

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂及原材料

4．2．2 实验仪器及设备

4．2．3 交联-双连续相导热复合材料的制备方法和步骤

4．2．4 材料测试与表征方法

4．3 实验结果与讨论

4．3．1 交联对双连续相材料性能的影响

4．3．2 碳纤维的添加对交联双连续相材料性能的影响

4．4 小结

第五章 总结

5．1 总结

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者和导师简介